phần mở đầu và kết luận, các nội dung của luận văn đƣợc trình bày thành 3 chƣơng bao bồm: Chƣơng 1: tổng quan lý thuyết và phƣơng pháp nghiên cứu. Trình bày tổng quan về cơ sở lý thuyết phản ứng bắt bức xạ (n,γ); thông tin về các thiết bị nguồn nơtron nói chung và kênh nơtron nhiệt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt; tổng quan tóm tắt về tƣơng tác của bức xạ với vật chất; phƣơng pháp thực nghiệm và xử lý số liệu; phƣơng pháp tính toán các hệ số hiệu chính tự che chắn nơtron trong mẫu. Chƣơng 2: thực nghiệm và xử lý số liệu. Trình bày các nội dung thực nghiệm về chuẩn hóa hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe; chiếu mẫu nghiên cứu và mẫu chuẩn với kênh nơtron nhiệt và trên nhiệt từ lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt; đo phổ gamma và xử lý số liệu thực nghiệm.
6 Chƣơng 3: kết quả nghiên cứu. Trình bày các kết quả đạt đƣợc của luận văn; đánh giá sai số và so sánh với số liệu đã công bố của các tác giả khác trong và ngoài nƣớc. TỔNG QUAN LÝ THUYẾT VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU Nội dung của chƣơng này trình bày tổng quan về cơ sở lý thuyết phản ứng bắt bức xạ nơtron (n,γ), phƣơng pháp xác định các thông số của phân bố phổ nơtron trên lò phản ứng hạt nhân, thông tin về các thiết bị nguồn nơtron nói chung và kênh nơtron nhiệt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, tổng quan tóm tắt về tƣơng tác của bức xạ với vật chất; phƣơng pháp thực nghiệm và xử lý số liệu, phƣơng pháp tính toán các hệ số hiệu chính tự che chắn nơtron trong mẫu, phƣơng pháp đo tiết diện bắt bức xạ nơtron nhiệt và tích phân cộng hƣởng và xác định cƣờng độ tuyệt đối của các tia bức xạ gamma tức thời từ phản ứng (n,γ) [1]. TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU Ở NGOÀI NƢỚC Giá trị tiết diện kích hoạt neutron đã trở nên quan trọng đối với các nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm liên quan đến tƣơng tác của neutron với vật chất.
Trong những năm gần đây, với công nghệ đo neutron hiện đại, có một số (n,) các phản ứng cần xác định lại tiết diện nơtron nhiệt và tích phân cộng hƣởng. Trên thực tế, việc xác định chính xác hơn tiết diện nơtron nhiệt và tích phân cộng hƣởng đối với vonfram (W) là đặc biệt quan trọng, bởi vì tungsteng đƣợc coi là vật liệu cấu trúc tiềm năng cho lò phản ứng nhiệt hạch do các đặc tính của nó nhƣ điểm nóng chảy cao, dẫn nhiệt cao, hệ số giãn nở nhiệt thấp và kích hoạt nơtron thấp. Nó đƣợc sử dụng rộng rãi cho các ứng dụng nhƣ vật liệu mục tiêu của máy gia tốc điện tử để tạo ra các nơtron và nơtron đƣợc sản xuất. Tƣơng ứng, kiến thức về tiết diện nơtron nhiệt và tích phân cộng hƣởng cho vonfram đã trở thành một vai trò quan trọng trong tính toán dữ liệu nhiệt phân rã và đánh giá tác hại bức xạ của vật liệu.
Tính đến nay, tiết diện neutron nhiệt và tích phân cộng hƣởng cho 186W (n,) ngƣời ta đo phản ứng 187W mấy lần. Mặt cắt bắt neutron nhiệt đo đƣợc thay đổi từ 33 ô đến 42,8 ô Tích phân cộng hƣởng đo đƣợc cũng thay đổi từ 318 ô đến 534 ô Thực tế này cho thấy rằng, hầu hết các dữ liệu thực nghiệm và đánh giá đƣợc báo cáo đã đƣợc đo lƣờng và khảo sát cách đây khá lâu với sự khác biệt lớn giữa các kết quả thu đƣợc, đặc biệt là giữa các giá trị tích phân cộng hƣởng. Do đó, cần phải đo thêm dữ liệu của 186W (n,) Phản ứng 187W để so sánh tốt hơn. Ngoài ra, với công nghệ đo lƣờng hiện đại, việc thực hiện thí nghiệm cải tiến để làm rõ những sai khác còn tồn tại và giảm sai số ƣớc lƣợng là rất cần thiết.
Mặt cắt nơtron nhiệt và tích phân cộng hƣởng (từ năng lƣợng cắt của cadimi 0,025 eV đến khoảng 0,1 8 MeV) có thể đƣợc xác định bằng thực nghiệm bằng phƣơng pháp kích hoạt sử dụng vỏ bọc Cd hình trụ và vật liệu chuẩn (màn hình), mà vàng (0 = 98,65 ± 0,09 chuồng và I0 = 1550 ± 28 chuồng) [6] thƣờng đƣợc sử dụng. TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRONG NƢỚC Trong nƣớc cũng có công trình nghiên cứu về tiết diện Tungsteng trƣớc đó. Nhóm Việt Nam ở Hà nội đo bằng máy gia tốc, nhóm ở Đà Lạt đo bằng nguồn nơtron lò phản ứng đều có sai số thống kê và sai số hệ thống khác nhau, và chƣa có đo cƣờng độ tia gamma tức thời. Các phép đo trên đƣợc dùng mẫu kim loại nên độ tin cậy chƣa cao.
CƠ SỞ LÝ THUYẾT PHẢN ỨNG BẮT BỨC XẠ NƠTRON Tƣơng tác của nơtron với hạt nhân bia phụ thuộc rất mạnh vào năng lƣợng của nơtron tới. Tùy thuộc vào năng lƣợng hạt tới và tính chất của hạt nhân bia mà các phản ứng có khả năng xảy ra là: phản ứng bắt bức xạ nơtron (n,γ), tán xạ đàn hồi (n,n), tán xạ không đàn hồi (n,n ) hoặc là phản ứng phân hạch (n,f). Phản ứng bắt bức xạ nơtron đã quan sát đƣợc bằng thực nghiệm đối với hầu hết các hạt nhân và có tốc độ phản ứng chiếm chủ yếu trong vùng năng lƣợng nơtron nhiệt và năng lƣợng cộng hƣởng. Phản ứng bắt bức xạ diễn ra khi một hạt nhân bia (Z,A) hấp thụ một nơtron tạo thành một hạt nhân hợp phần (Z, A+1) ở trạng thái kích thích trong khoảng năng lƣợng từ 4 đến 10 MeV, năng lƣợng này bằng tổng động năng của hạt nơtron tới và năng lƣợng liên kết của nơtron trong hạt nhân hợp phần.
Thời gian sống của trạng thái kích thích của hạt nhân hợp phần là rất ngắn khoảng 10-14s và phân rã qua các trạng thái có năng lƣợng thấp hơn về mức cơ bản theo đó các bức xạ sóng điện từ (lƣợng tử gamma) đƣợc phát ra. Hạt nhân sản phẩm trong phản ứng (n,γ) sau khi trở về trạng thái cơ bản có thể bền hoặc không bền đối với phân rã β hoặc α. Trong nhiều trƣờng hợp, hạt nhân sản phẩm (có số khối bằng A+1) thƣờng không bền và có tính phóng xạ beta kèm theo bức xạ một hoặc nhiều tia gamma trễ đặc trƣng. Các tia bức xạ gamma này có thể đo đƣợc bằng hệ phổ kế đa kênh dùng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe có độ phân giải năng lƣợng cao [1, 2].
9 Trạng thái kích thích của hạt nhân hợp phần tạo thành trong quá trình phản ứng (n,γ) với thời gian sống khoảng 10-14 giây sẽ phân rã về các mức năng lƣợng thấp hơn đồng thời phát bức xạ các tia gamma tức thời. Với thời gian sống ngắn nhƣ vậy, các phép đo cần phải đƣợc tiến hành đồng thời với phép chiếu mẫu, kỹ thuật đo thực nghiệm này đƣợc gọi là phƣơng pháp kích hoạt nơtron đo gamma tức thời (PGNA) [3]. Cơ chế phản ứng bắt bức xạ nơtron Phản ứng bắt bức xạ nơtron đƣợc mô tả qua ba cơ chế chính là: hạt nhân hợp phần, phản ứng hạt nhân trực tiếp và phản ứng hạt nhân tiền cân bằng. Tuy nhiên, trong phạm vi của luận văn là tập trung nghiên cứu đối với thành phần nơtron nhiệt và trên nhiệt và trong khoảng năng lƣợng này phản ứng hạt nhân (n, γ) chủ yếu xảy ra theo cơ chế hạt nhân hợp phần.
Do đó trong nội dung này, cơ chế phản ứng hạt nhân hợp phần đƣợc trình bày một cách tổng quan nhƣ sau: Phản ứng hạt nhân hợp phần đƣợc biểu diễn qua hai giai đoạn nhƣ 𝑛 + X → X* → 𝑌 + 𝑏 đƣợc mô tả trong biểu thức tổng quát sau: (1.1) * Trong đó: X là hạt nhân bia, n là hạt tới, X là hạt nhân hợp phần, Y là hạt nhân sản phẩm sau phản ứng, b là hạt thứ cấp. Giai đoạn hình thành hạt nhân hợp phần: Hạt nhân bia hấp thụ hạt nơtron tạo thành hạt nhân hợp phần với số khối là (A+1) và tồn tại ở trạng thái kích thích. Mức năng lƣợng kích thích tƣơng ứng với tổng năng lƣợng liên kết của hạt nhân bia và động năng của hạt n. Giai đoạn tiếp theo, hạt nhân hợp phần giải phóng năng lƣợng kích thích về trạng thái cơ bản (ground state) hoặc trạng thái giả bền (metastable state) đồng thời phát bức xạ các tia gamma tức thời.
Phản ứng bắt nơtron (n,γ) của một hạt nhân X cũng có thể viết nhƣ sau: A X 1n ( A1X )* A1X (1.1 mô tả các bƣớc trong quá trình phản ứng (n, ). Sơ đồ biểu diễn quá trình phản ứng bắt nơtron Khi hạt nơtron tới có năng lƣợng tăng cao hơn nơtron nhiệt hay còn gọi là nơtron trên nhiệt hàm tiết diện phản ứng có cấu trúc cộng hƣởng (hay còn đƣợc gọi là tiết diện cộng hƣởng nơtron) với các đỉnh cộng hƣởng xảy ra khi năng lƣợng kích thích của phản ứng bằng mức năng lƣợng của hạt nhân hợp phần [1,2]; giá trị trung bình đại điện cho khả năng xảy ra phản ứng đối các nơtron trong khoảng năng lƣợng mà hàm tiết diện phản ứng có cấu trúc cộng hƣởng đƣợc gọi là tích phân công hƣởng I0. Giản đồ năng lƣợng kích thích và dịch chuyển gamma trong phản ứng bắt nơtron (n,γ) đƣợc mô tả trong Hình 1. Giản đồ quá trình bắt nơtron của hạt nhân bia kèm phát xạ gamma tức thời 1 1.
Sự phân bố thông lƣợng nơtron theo năng lƣợng Tiết diện phản ứng bắt nơtron phụ thuộc vào năng lƣợng nơtron. Sự phân bố thông lƣợng theo năng lƣợng nơtron đƣợc chia làm ba miền: nơtron nhanh, nơtron trên nhiệt và nơtron nhiệt [2]. Để xem xét sự tƣơng tác của nơtron với vật chất, ngƣời ta chia các nơtron theo năng lƣợng của chúng, thành các nơtron nhiệt (năng lƣợng nơtron En từ 0 đến 0.5 eV), các nơtron trên nhiệt (En từ 0.5 eV đến 100 keV), các nơtron nhanh (En từ 100 keV đến trên 10MeV). Nơtron nhanh Nơtron nhanh là những nơtron có năng lƣợng lớn hơn 0,1MeV.
Nơtron nhanh đƣợc tạo ra từ các máy gia tốc hoặc lò phản ứng phân hạch hạt nhân. Trong lò phản ứng hạt nhân, nơtron nhanh đƣợc tạo ra từ phản ứng phân hạch của 235U có năng lƣợng cỡ 20MeV, hàm phân bố phổ nơtron có điểm cực đại ở 0,7MeV và đƣợc mô tả bởi hàm phân bố Watt, các nơtron nhanh trong lò phản ứng sau quá trình làm chậm trở thành nơtron trên nhiệt và nơtron nhiệt. Tuy nhiên vì quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn nên tồn tại phân bố phổ nơtron nhanh đồng thời với phân bố phổ nơtron nhiệt và nơtron nhiệt. Biểu thức bán thực nghiệm mô tả nơtron nhanh có dạng: f (E) 0,484 f sin 2E (1.3) -2 -1 Trong đó: f (E) thông lƣợng nơtron nhanh tại năng lƣợng E (n.