Mở đầu Lý do chọn đề tài Trong hai thập niên gần đây, các hiện tượng quang phi tuyến được tạo ra bởi sự tương tác giữa nguyên tử, phân tử với xung laser cường độ cao đã thu hút nhiều sự quan tâm của các nhà khoa học trong và ngoài nước bởi chúng mang lại nhiều thông tin về cấu trúc vật chất. Trong đó, quá trình ion hóa kép (DI), đặc biệt là quá trình ion hoá kép không liên tiếp (NSDI) cung cấp các thông tin về sự tương quan giữa hai electron bị ion hóa trong nguyên tử, phân tử [1-3]. Từ đó góp phần vào việc cung cấp bức tranh tong quát về cau trúc nguyên tử, phân tử, cũng như sự tương tác giữa các electron trong lớp vỏ nguyên tử, phân tử. Quá trình NSDI có thể được giải thích dựa trên mô hình “simple man” (SM) được đề xuất đầu tiên bởi Corkum [4].
Đến năm 1994, Lewenstein đã đưa ra mô hình ba bước [Š] với các bước như sau: Bước một, electron bị ion hoá bởi sự tương tác giữa xung laser với nguyên tử/phân tử. Khi này, thế nguyên tử/phân tử bị biến dạng bởi sự kết hợp với thế của xung laser. Trong trường hợp cường độ xung laser đủ mạnh, thế nguyên tử/phân tử bị biến dạng mạnh, electron có thể được ion hoá theo cơ chế vượt rào. Bước hai, electron bị ion hoá được gia tốc bởi điện trường của xung laser, sau đó bị kéo trở lại khi điện trường của xung laser đảo chiều và có thể xay ra sự tái va chạm với ion mẹ.
Bước ba, quá trình tái va cham này có thé dẫn đến sự ion hoá của electron thứ hai, đây chính là quá trình ion hoá kép. không liên tiếp. Kẻ từ khi được quan sát lần đầu tiên vào năm 1975 bởi Suran và Zapesochny cho các nguyên tử kiềm thổ [6], quá trình NSDI đã được nghiên cứu rộng rãi và là một công cụ mạnh đề nghiên cứu mối tương quan electron - electron (e - e) thông qua quá trình va chạm của electron bị ion hoá và ion mẹ [7-15]. Ngoài ra, quá trình ion hoá kép cũng có thé xảy ra theo cơ chế liên tiếp (SDI), trong đó hai electron lần lượt bị ion hoá bởi sự ảnh hưởng của xung laser mà không thông qua sự tái va chạm [16-18].
Dựa vào năng lượng của electron bị ion hoá lần đầu (năng lượng quay về) ngay trước khi xảy ra sự tái va chạm với ion mẹ và sự chia sẻ năng lượng giữa electron bị ion hoá lần đầu và electron liên kết, quá trình NSDI thường được chia ra thành hai cơ chế ion hoá cơ bản: Một là, cơ chế ion hoá trực tiếp (e - 2e), trong đó electron bị ion hoá lần đầu tái va chạm với ion mẹ và gây ra sự ion hoá cho electron liên kết ngay sau khi tái va chạm [19,20]; Hai là, cơ chế ion hoá kích thích (RESI), trong đó electron liên kết nhận một phan năng lượng từ electron bị ion hoá lần đầu khi sự tái va chạm diễn ra và chuyển lên trạng thái kích thích, sau đó bị ion hoá bởi tác động của xung laser, trong khi electron bị ion hoá lần đầu vẫn nằm ở trạng thái tự do [10] hoặc bị ion mẹ bắt lại để tạo thành trạng thái kích thích kép [15,21,22]. Dé quá trình NSDI được xảy ra dưới tác dụng của xung laser, electron bị ion hoá lần đầu có thể truyền năng lượng cho electron liên kết một cách hiệu quả ngay trong lần tái va chạm thứ nhất dé day electron liên kết này ra khỏi nguyên tử/phân tử hoặc phải va chạm nhiều lần với ion me mới truyền đủ năng lượng cho electron liên kết bị ion hoá [23]. Sự tái va chạm nhiều lần có thé làm nhiễu các tín hiệu thé hiện sự tương quan e - e cũng như phổ phân bồ động lượng của hai electron tương quan (CTEMD) [24]. Do đó, để thu được thông tin thuần khiết về sự tương quan giữa các electron bị ion hóa trong lớp vỏ nguyên tử/phân tử, theo công trình của Ma có thê loại bỏ sự tái va chạm nhiều lần giữa electron bị ion hoá lần đầu và ion mẹ bằng cách tăng cường độ (khoảng 1.5x10' W/cm’) và/hoặc bước sóng của xung laser (khoảng 1500 nm) [2].
Ngoài ra, xung laser hai màu trực giao (OTC) cũng có thể được sử dụng với mục dich này [25]. Ké từ khi được tao ra và đưa vào các nghiên cứu về các hiệu ứng quang phi tuyến vào năm 2005 [26], xung laser OTC đã được công nhận rộng rãi về khả năng kiểm soát tốt thời điểm tái va chạm, năng lượng của electron bị ion hoá lần đầu ngay trước khi tái va chạm và tỷ lệ NSDI bằng cách thay đổi pha tương đối [25-28] hoặc cường độ của hai xung laser thành phần [29]. Do đó, xung laser OTC có thể được sử dụng dé kiểm soát phổ CTEMD (theo hai phương tương ứng với phương phân cực của từng thành phần xung laser) [25]. Ngoài ra, xung laser OTC còn được sử dụng đề điều khiển quá trình NSDI.
Cụ thẻ, bằng cách thay đổi pha tương đối giữa hai thành phần xung laser, động lực học tương quan hai electron bị ion hóa trong quá trình NSDI đối với nguyên tử He có thể được kiểm soát [25] hoặc có thẻ phân tích 2 các cơ chế ion hóa chỉ phối quá trình NSDI của nguyên tử Xe [28]. Ngoài ra, xung laser OTC còn được sử dụng dé nghiên cứu sự phụ thuộc của tín hiệu Ne?*/Ne vào pha tương đối, trong đó có tính đến sự thay đổi thời gian tái va chạm khi điều chỉnh cường độ xung laser ở một pha tương đối cụ thể [29]. Đặc biệt, lần đầu tiên xung laser OTC được chứng minh bằng thực nghiệm có khả năng kiểm soát động lực học tương quan hai electron cho nguyên tử Ne [30]. Xung laser OTC còn được sử dụng để nghiên cứu quá trình NSDI của các phân tử, ví dụ phân tử HeH’, từ đó chứng tỏ rang sự tương quan của hai electron trong phd CTEMD phụ thuộc vào tỷ lệ cường độ (12/) và pha tương đối giữa hai thành phần của xung laser OTC [27].
Các công trình [25,29,30] đã giới thiệu một số kết quả thú vị như các thời điểm tái va chạm của electron bị ion hoá lần đầu tụ lại trong một phạm vi rat hep trên trục thời gian và có thể được kiểm soát bởi xung laser OTC. Ngoài ra, các kết quả trong [25,29,30] chỉ ra rằng tại một số giá tri cụ thể của pha tương đối của xung laser OTC, các thời điểm tái va chạm của electron bị ion hoá lần đầu và ion mẹ được phân tách thành hai nhóm riêng biệt. Tuy nhiên, việc khảo sát động lực học của từng nhóm thời gian tái va chạm trong việc chỉ phối quá trình NSDI vẫn chưa được xem xét. Mặt khác, các cơ chế ion hoá và sự đóng góp của từng nhóm thời gian tái va chạm vào phô CTEMD, vai trò của lực đây Coulomb trong quá trình NSDI khi thay đôi cường độ xung laser vẫn còn là câu hỏi mở.
Chúng tôi cũng lưu ý rằng mặc dù vai trò của lực đây Coulomb giữa hai electron sau khi bị ion hoá đã được xem xét cho các hệ nguyên tử [22,31-33] và phân tử [34] đối với xung laser một màu, nhưng hiệu ứng này trong xung laser OTC vẫn chưa được khảo sát. Đối với sự tái va chạm trong quá trình NSDI, bước sóng của xung laser là một tham số quan trọng vì nó ảnh hưởng đến năng lượng quay về của electron bị ion hoá lần dau tại thời điểm tái va chạm thông qua thé trọng động Up [4]. Trong những thập kỷ gần đây, xung laser bước sóng gần vùng hồng ngoại (NIR) đã được phát triển và được xem là một trong những công cụ hữu ích đê nghiên cứu sự tương quan của hai electron trong nguyên tử, phân tử dựa vào quá trình NSDI [7,31,35,36]. Nam 2016, nhóm nghiên cứu của Zhou đã sử dụng xung laser có hàm bao dạng hình thang (bao 3 gồm hai chu kỳ mở laser, sáu chu kỳ ồn định và hai chu kỳ tắt laser), cường độ thấp, bước sóng 780 nm dé khảo sát sự tái va chạm nhiều lần trong quá trình NSDI của nguyên tử Ar và kết luận rằng sự tái va chạm nhiều lần có thể giảm khi tăng cường độ và bước sóng của xung laser [2].
Trong công trình [19], khi khảo sát quá trình NSDI của nguyên tử Xe, các tác giả đã chứng tỏ rằng việc sử dụng xung laser có cường độ bão hoà (trong mô hình cổ điển, cường độ xung laser được xem là bão hòa khi năng lượng tái va chạm cực đại của electron quay về được gây ra bởi điện trường của xung laser bằng ngưỡng ion hóa của electron thứ hai) và bước sóng giữa vùng hồng ngoại 3200 nm (MIR) sẽ làm cho cơ chế tái va chạm nhiều lần chiếm ưu thế so với khi sử dụng xung laser NIR bước sóng 800 nm. Bởi vì, khi sử dụng xung laser bước sóng dài, năng lượng quay về của electron bị ion hoá lần đầu lớn, dẫn đến thời gian tương tác giữa hai electron ngắn và chỉ có một phần nhỏ năng lượng của electron bị ion hoá lần đầu được truyền cho electron liên kết, làm cho electron liên kết chuyển lên trạng thái kích thích. Sự tái va chạm trong lần tiếp theo mới gây ra quá trình NSDI. Xung laser hai màu cũng là một công cụ hữu ích dé kiểm soát quá trình tái va chạm của electron bị ion hoá lần đầu trong trường laser mạnh [37].
Ưu điểm của xung laser hai màu là có nhiều tham số dé điều khién sự tái va chạm như: pha tương đối, cường độ và độ phân cực của hai xung laser thành phần. Một số kết quả nghiên cứu đã được công bố như: khi sử dụng xung laser hai màu phân cực tròn, tỷ lệ các sự kiện ion hoá kép phụ thuộc vào tỷ lệ cường độ tương đối của hai xung laser thành phần [38]; xung laser hai màu song song (PTC) được sử dụng dé khảo sát quá trình NSDI va chứng tỏ phd CTEMD cũng phụ thuộc vào pha tương đối giữa hai xung laser thành phần [39,40]. Tuy nhiên, hiện tại, các cơ chế ion hoá chỉ phối quá trình NSDI bằng xung laser PTC có bước sóng MIR vẫn chưa được khảo sát chỉ tiết. Để khảo sát lý thuyết quá trình NSDI, ta có thể sử dụng một số phương pháp phổ biến như: Một là, tiếp cận theo vật lý lượng tử bằng cách tìm nghiệm phương trình Schrédinger phụ thuộc thời gian (TDSE) [41].
Phương pháp nay cho kết quả có độ chính xác cao có thể so sánh với thực nghiệm cả về mặt định tính và định lượng.