I. Tổng quan về vật liệu SiO2 và MgSiO3
Luận án tập trung nghiên cứu cấu trúc và động học của hai vật liệu SiO2 và MgSiO3 ở trạng thái lỏng. SiO2 và MgSiO3 là những vật liệu phổ biến trong vỏ Trái Đất, có nhiều ứng dụng trong công nghệ cao và khoa học địa chất. SiO2 tồn tại ở nhiều dạng thù hình như α-quartz, β-quartz, và cristobalite, trong khi MgSiO3 là thành phần chính của lớp phủ Trái Đất. Nghiên cứu này nhằm làm rõ các hiện tượng như đa thù hình, tách pha vi mô, và động học không đồng nhất trong các vật liệu này.
1.1. Cấu trúc của SiO2
SiO2 có cấu trúc tứ diện với nguyên tử Si ở trung tâm và bốn nguyên tử O ở đỉnh. Ở trạng thái vô định hình, SiO2 hình thành mạng ngẫu nhiên của các tứ diện SiO4, liên kết với nhau thông qua nguyên tử O dùng chung. Khi áp suất tăng, cấu trúc này thay đổi với sự xuất hiện của các đơn vị phối trí SiO5 và SiO6, dẫn đến hiện tượng đa thù hình.
1.2. Cấu trúc của MgSiO3
MgSiO3 có cấu trúc phức tạp hơn, với sự liên kết giữa các nguyên tử Si, Mg, và O. Khi áp suất thay đổi, MgSiO3 thể hiện hiện tượng tách pha vi mô, tạo thành các vùng giàu Si và giàu Mg. Cấu trúc này có ý nghĩa quan trọng trong việc nghiên cứu các quá trình địa chất trong lòng Trái Đất.
II. Phương pháp nghiên cứu
Luận án sử dụng phương pháp mô phỏng động lực học phân tử (ĐLHPT) để nghiên cứu cấu trúc và động học của SiO2 và MgSiO3. Các mô hình được xây dựng với kích thước lớn (1998 nguyên tử cho SiO2 và 5000 nguyên tử cho MgSiO3) và được mô phỏng ở nhiệt độ và áp suất khác nhau. Các kỹ thuật phân tích bao gồm hàm phân bố xuyên tâm (PBXT), phân bố góc, và phân bố khoảng cách.
2.1. Mô phỏng động lực học phân tử
Phương pháp ĐLHPT được sử dụng để mô phỏng chuyển động của các nguyên tử trong SiO2 và MgSiO3. Các thông số thế năng như BKS và OG được áp dụng để mô tả tương tác giữa các nguyên tử. Kết quả mô phỏng được phân tích để xác định các đặc trưng cấu trúc và động học của vật liệu.
2.2. Phân tích cấu trúc và động học
Các kỹ thuật phân tích như PBXT và phân bố góc được sử dụng để nghiên cứu cấu trúc địa phương của SiO2 và MgSiO3. Động học của vật liệu được phân tích thông qua sự chuyển đổi giữa các đơn vị phối trí và quá trình tạo đám của các nguyên tử.
III. Cấu trúc và động học của SiO2 lỏng
Nghiên cứu chỉ ra rằng SiO2 lỏng có cấu trúc mạng được hình thành từ năm đơn vị phối trí (SiO4, SiO5, SiO6, OSi2, và OSi3). Cấu trúc này chia thành hai pha: mật độ thấp và mật độ cao. Pha mật độ thấp gồm các SiO4 liên kết với nhau thông qua OSi2, trong khi pha mật độ cao gồm các SiO5 và SiO6 liên kết với nhau thông qua OSi3.
3.1. Hiện tượng đa thù hình
Hiện tượng đa thù hình trong SiO2 lỏng được giải thích thông qua mô hình hai trạng thái. Sự chuyển đổi giữa các đơn vị phối trí dẫn đến sự thay đổi cấu trúc từ pha mật độ thấp sang pha mật độ cao khi áp suất tăng.
3.2. Động học không đồng nhất
Động học của SiO2 lỏng không đồng nhất, với sự chuyển đổi giữa các đơn vị phối trí phân bố không đều trong không gian. Hiện tượng này liên quan đến cơ chế khuếch tán và thuyên giảm động học trong vật liệu.
IV. Cấu trúc của MgSiO3 lỏng
Nghiên cứu chỉ ra rằng MgSiO3 lỏng có cấu trúc phức tạp với sự tách pha vi mô giữa các vùng giàu Si và giàu Mg. Khi áp suất thay đổi, cấu trúc này thể hiện sự biến đổi đáng kể, với sự xuất hiện của các đơn vị phối trí SiOx và MgOy.
4.1. Cấu trúc địa phương của Si và Mg
Cấu trúc địa phương của Si và Mg trong MgSiO3 lỏng được nghiên cứu thông qua phân bố góc và khoảng cách liên kết. Kết quả cho thấy sự tồn tại của các vùng giàu Si và giàu Mg, dẫn đến hiện tượng tách pha vi mô.
4.2. Hiện tượng tách pha vi mô
Hiện tượng tách pha vi mô trong MgSiO3 lỏng được xác định thông qua phân bố không gian của các đơn vị phối trí. Khi áp suất tăng, sự phân tách giữa các vùng giàu Si và giàu Mg trở nên rõ rệt hơn.
