Chương 1. Tổng quan về phóng xạ môi trường và tình hình khai thác, chế biến khoáng sản tại các mỏ đất hiếm và sa khoáng; Chương 2. Phương pháp nghiên cứu, tiến hành thực nghiệm và xây dựng cơ sở dữ liệu phóng xạ môi trường; Chương 3. Kết quả và thảo luận.
TỔNG QUAN PHÓNG XẠ MÔI TRƯỜNG VÀ TÌNH HÌNH KHAI THÁC, CHẾ BIẾN KHOÁNG SẢN TẠI CÁC MỎ ĐẤT HIẾM VÀ SA KHOÁNG 1. Một số khái niệm về phóng xạ Phóng xạ (radioactive decay) là khái niệm lần đầu tiên được H.Curi đưa ra sau khi phát hiện ra hiện tượng đen phim ảnh dưới tác động của một loại bức xạ phát ra từ khoáng vật là đuôi quặng urani. Ngày nay phóng xạ được hiểu là hiện tượng tự chuyển hóa giữa thành phần hạt nhân nguyên tử hoặc trạng thái năng lượng của hạt nhân nguyên tử. Hạt nhân nguyên tử cấu tạo bởi nơtron và proton có tên gọi chung là các nucleon.
Proton mang điện tích dương và bằng một đơn vị điện tĩnh, nơtron là hạt không mang điện nhưng có số khối gần ngang bằng số khối của proton và tổng số nơtron và proton trong hạt nhân bằng số khối của nguyên tử. Số proton của hạt nhân chính là số thứ tự của nguyên tử trong Bảng Hệ thống tuần hoàn các nguyên tố của Mendeleev. Trong cùng một ô của Bảng Hệ thống tuần hoàn, tức là cùng một nguyên tố, có thể có nhiều loại hạt nhân có số khối khác nhau, tức là chúng khác nhau về số nơtron. Những hạt nhân của cùng một nguyên tố nhưng khác nhau về số khối (khác nhau về số nơtron trong hạt nhân) được gọi là các đồng vị: isotopes (theo tiếng Hán có nghĩa là đứng cùng một vị trí trong Bảng hệ thống tuần hoàn các nguyên tố).
Trong lĩnh vực Vật lý hạt nhân, vai trò của các electron quay xung quanh hạt nhân không có ý nghĩa vì chúng chỉ tham gia vào các phản ứng hóa học tạo các mối liên kết hóa học giữa nguyên tử này với nguyên tử khác. Vật lý hạt nhân chỉ quan tâm đến hạt nhân mà cụ thể là số khối và số proton. Các loại hạt nhân khác nhau, có số khối và số proton khác nhau được gọi là các nhân (nuclides). Các nhân được ký hiệu bằng ký tự của nguyên tố kèm theo số khối viết trên đầu bên trái ký tự nguyên tố.
Ví dụ, nhân kali-40 được viết là 40K, hoặc nhân urani-238 ký hiệu là 238U. Thông thường các ký hiệu nhân không có thông tin về số proton vì số này được hiểu mặc định là số thứ tự của nguyên tố trong Bảng Hệ thống tuần hoàn. Ví dụ, nhân 40K mặc định có số proton là 19 [9-11]. Quá trình phóng xạ xảy ra cùng với sự mất cân bằng về khối lượng do sự chuyển đổi từ khối lượng sang năng lượng, đây là động năng của các hạt thứ cấp sinh ra từ quá trình phóng xạ.
Như vậy, phóng xạ luôn kèm theo bức xạ, 5 tức là quá trình phát năng lượng. Năng lượng bức xạ từ quá trình phóng xạ thường có giá trị đủ lớn để đâm xuyên được sâu vào lòng vật chất và đồng thời ion hóa vật chất trên đường chúng đi qua nên được gọi là bức xạ ion hóa. Ngày nay, trong môi trường tồn tại hai loại nhân phóng xạ, đó là nhân phóng xạ tự nhiên và nhân phóng xạ nhân tạo. Nhân phóng xạ tự nhiên là những nhân của các nguyên tố hóa học có mặt trong thành phần vỏ Trái Đất từ khi Trái Đất được hình thành, ví dụ như nhân 238U, 232Th và 40K và có tên gọi là các nhân phóng xạ nguyên thủy (Prinordial nuclides), hoặc được tạo ra từ các phản ứng hạt nhân trong khí quyển giữa các thành phần vật chất của khí quyển xung quanh Trái Đất, ví dụ như triti (3H) và cacbon 14 (14C) [9].
Các nhân phóng xạ nhân tạo trong môi trường là do con người tạo ra từ sau thời kỳ công nghiệp. Quy luật phân rã phóng xạ Tốc độ chuyển hóa hạt nhân trong quá trình phân rã phóng xạ tuân theo quy luật phân rã và được mô tả bằng biểu thức (1.1) 𝑑𝑡 Trong đó N là số hạt nhân, t là thời gian và λ là hằng số phân rã. Lời giải của phương trình (1.2) trong đó N0 là số hạt nhân mẹ tại thời điểm ban đầu t = 0; Nt là số hạt nhân mẹ còn lại ở thời điểm t. Phương trình (1.2) mô tả quy luật suy giảm số hạt nhân phóng xạ theo thời gian và gọi là quy luật phân rã phóng xạ.
Nhân cả 2 vế công thức (1.2) với hằng số phân rã λ, ta được công thức tính hoạt độ của nhân phóng xạ, ký hiệu là A: At = A0e-λt (1.3) trong đó A0 và At là hoạt độ của nhân phóng xạ tại thời điểm ban đầu và tại thời điểm t tương ứng. Hoạt độ được hiểu là tốc độ chuyển hóa của nhân phóng xạ, do vậy hoạt độ phóng xạ trong hệ thống đo lường chuẩn quốc tế (SI) có đơn vị là nghịch đảo của thời gian (s-1, giây-1) và tên gọi là Becquerel, ký hiệu là Bq, 1 Bq = 1 phân rã. Đơn vị của hoạt độ phóng xạ ngoài hệ đo lường SI có tên gọi là Curie, ký hiệu là Ci, 1Ci = 3,7.1010 Bq và tưuwong đương với 1 g 226Ra. 6 Tại thời điểm mà hoạt độ của nhân chỉ còn lại bằng một nửa hoạt độ ban đầu thì khoảng thời gian đó được gọi là chu kỳ bán rã, ký hiệu là T1/2, nghĩa là: 1 𝐴0 = 𝐴0 𝑒 −λ.5) λ λ Như vậy, hằng số phân rã λ có đơn vị là nghịch đảo của thời gian và quy luật phân rã phóng xạ chính là tốc độ chuyển hóa của hạt nhân phóng xạ.1 mô tả quy luật suy giảm số hạt nhân phóng xạ theo thời gian.
Hằng số phân rã càng lớn (chu kỳ bán rã T1/2 càng ngắn), số hạt nhân phóng xạ/hoạt độ phóng xạ suy giảm càng nhanh. Quy luật suy giảm số hạt nhân phóng xạ theo thời gian [9]. Các nhân phóng xạ khác nhau có chu kỳ bán rã khác nhau. Một số đại lượng và đơn vị đo sử dụng trong an toàn bức xạ Chúng ta đang sống trong môi trường luôn có bức xạ ion hóa, tức là hàng ngày chúng ta phải hứng chịu một lượng năng lượng bức xạ từ các nhân phóng xạ, được gọi là liều bức xạ.
Có khái niệm liều bức xạ chiếu trong và liều bức xạ chiếu ngoài. Chiếu trong là nhân phóng xạ nằm bên trong cơ thể và năng lượng bức xạ trực tiếp tác động lên các tế bào, các mô bên trong cơ thể. Chiếu ngoài là năng lượng bức xạ tác động lên cơ thể sống từ bên ngoài, qua da rồi mới vào đến tế bào của cơ thể. Ảnh hưởng của bức xạ ion hóa được đánh giá thông qua liều lượng bức xạ mà cơ thể sống phải nhận trong các hoạt động lao động-sản xuất cũng như sinh hoạt hàng ngày.
Các đại lượng về liều bức xạ ion hóa bao gồm: 7 1. Liều chiếu Liều chiếu (exposure dose) áp dụng cho bức xạ gamma và tia X, môi trường chiếu xạ là không khí. Liều chiếu ký hiệu là X, được xác định theo công thức: dQ X= (1.6) dm trong đó: dm là khối lượng không khí trong đó bức xạ gamma hoặc chùm tia X bị hấp thụ hoàn toàn để tạo ra tổng các điện tích cùng dấu là dQ. Đơn vị đo liều chiếu, trong hệ đo lường SI là Coulomb trong một đơn vị khối lượng không khí tính bằng kg (C/kg) và được định nghĩa là: “Số ion cùng dấu được tạo ra khi bức xạ gamma hoặc tia X bị dừng lại hoàn toàn trong 1 kilogam không khí ở điều kiện tiêu chuẩn” [52, 68, 77].
Đơn vị đo liều chiếu ngoài hệ đo SI là Rơnghen (R) và 1 R = 2,58. Suất liều chiếu là liều chiếu trong một đơn vị thời gian. Suất liều chiếu, ký hiệu là X*, được xác định theo công thức sau: dX X∗ = (1.7) dt trong đó dX là liều chiếu trong thời gian dt. Trong hệ SI, đơn vị đo suất liều chiếu là C/kg.s; ngoài hệ đo lường SI đơn vị đo suất liều chiếu thường là R/h và ước số là mR/h hoặc μR/h.
Liều hấp thụ và suất liều hấp thụ Liều chiếu chỉ áp dụng cho bức xạ phôton trong môi trường không khí. Khái niệm liều hấp thụ cho phép áp dụng cho các loại bức xạ ion hóa trong môi trường chiếu xạ khác nhau. Liều hấp thụ ký hiệu là D, được định nghĩa là lượng năng lượng từ của bức xạ ion hóa được hấp thụ hoàn toàn trong một đơn vị khối lượng vật chất. Liều hấp thụ được tính theo công thức: dE D= (1.8) dm trong đó: dE là năng lượng của bức xạ ion hóa được hấp thụ hoàn toàn trong một nguyên tố khối lượng dm của môi trường.
Trong hệ SI, đơn vị đo liều hấp thụ là Joule/kilogam (J/kg) và có tên gọi là Gray, ký hiệu là Gy. Ngoài hệ SI, đơn vị của liều hấp thụ là rad (radiation absorption dose), 1 Gy = 1 J/kg = 102 rad [77, 84]. Suất liều hấp thụ D* là liều hấp thụ trong một đơn vị thời gian: 8 dD D∗ = (1.9) dt thường được đo bằng Gy/h. Liều tương đương và suất liều tương đương Các loại bức xạ khác nhau có điện tích cũng như số khối khác nhau nên khả năng ion hóa của chúng cũng khác nhau.
Để đặc trưng cho khả năng ion hóa của từng loại bức xạ, khái niệm liều tương đương được áp dụng. Liều tương đương của một loại bức xạ R trong một mô T nhất định của cơ thể được ký hiệu là HT,R và được tính theo công thức [29, 52]: HT,R = WR×D (1.10) Trong đó: WR là trọng số bức xạ và D là liều hấp thụ. Về mặt vật lý, đơn vị đo liều tương đương cũng là J/kg vì WR chỉ là một hệ số so sánh khả năng ion hóa của các loại bức xạ khác nhau nhưng tích số của liều hấp thụ và wR được đổi tên gọi là Sievert, viết tắt là Sv.1 trình bày giá trị trọng số bức xạ của các loại bức xạ khác nhau [29, 63, 68]. Giá trị trọng số bức xạ (WR) của một số loại bức xạ ion hóa có năng lượng khác nhau [29, 63, 68].
Loại bức xạ Trọng số (wR) Tia X, và electron, positron 1 Neutron, năng lượng < 10 keV 5 10 -100 keV 10 > 100 keV – 2 MeV 20 > 2 MeV – 20 MeV 10 > 20 MeV 5 Proton > 2 MeV 5 Hạt , hạt nhân nặng, mảnh phân hạch 20 Suất liều tương đương là liều tương đương trong một đơn vị thời gian, được đo bằng Sv/h và ước số mSv/h(năm) hoặc Sv/h.