Tổng quan nghiên cứu

Kháng sinh Levofloxacin (LEVO), thuộc nhóm Fluoroquinolones, được sử dụng rộng rãi trong điều trị các bệnh nhiễm khuẩn với nồng độ trung bình trong nước thải khoảng 10 mg/L. Tại Việt Nam và nhiều quốc gia khác, việc tồn dư LEVO trong nguồn nước gây ra mối nguy hại lớn do tính bền vững và khó phân hủy sinh học của nó. Các phương pháp xử lý truyền thống như sinh học, hấp phụ hay keo tụ thường không đạt hiệu quả cao trong việc loại bỏ hoàn toàn LEVO, đồng thời có thể tạo ra các sản phẩm phụ độc hại hoặc phát sinh vi khuẩn kháng thuốc. Do đó, nghiên cứu này tập trung đánh giá khả năng loại bỏ LEVO trong nước bằng quá trình quang xúc tác sử dụng vật liệu nền TiO2, một phương pháp oxi hóa bậc cao (AOPs) có tiềm năng phân hủy gần như hoàn toàn các hợp chất hữu cơ khó phân hủy.

Mục tiêu chính của nghiên cứu là khảo sát hiệu quả xử lý LEVO bằng các vật liệu xúc tác quang TiO2 tổng hợp theo các phương pháp khác nhau, xác định ảnh hưởng của các thông số như pH, nồng độ LEVO, lượng vật liệu xúc tác, cường độ ánh sáng và thời gian phản ứng đến hiệu quả xử lý, đồng thời xây dựng mô hình động học và đề xuất cơ chế phân hủy LEVO. Nghiên cứu được thực hiện trong phạm vi phòng thí nghiệm tại Trường Đại học Bách Khoa – Đại học Quốc gia TP. Hồ Chí Minh, với nồng độ LEVO giả lập 10 mg/L, phản ánh điều kiện thực tế của nước thải bệnh viện và công nghiệp.

Ý nghĩa của nghiên cứu không chỉ nằm ở việc phát triển phương pháp xử lý hiệu quả, thân thiện môi trường mà còn góp phần xây dựng cơ sở dữ liệu khoa học cho việc xử lý nước thải chứa kháng sinh tại Việt Nam, đặc biệt là trong bối cảnh gia tăng đề kháng kháng sinh và ô nhiễm môi trường nước. Kết quả nghiên cứu có thể hỗ trợ các nhà quản lý và kỹ sư môi trường trong việc lựa chọn và tối ưu hóa công nghệ xử lý nước thải kháng sinh, góp phần bảo vệ sức khỏe cộng đồng và môi trường.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Nghiên cứu dựa trên hai lý thuyết chính: lý thuyết quang xúc tác và lý thuyết động học phản ứng quang hóa. Quang xúc tác là quá trình sử dụng vật liệu bán dẫn như TiO2 để kích hoạt các phản ứng oxy hóa khử dưới tác dụng của ánh sáng có năng lượng cao hơn năng lượng vùng cấm (Eg) của vật liệu. Khi photon kích thích, electron từ vùng hóa trị (VB) được nâng lên vùng dẫn (CB), tạo ra các cặp electron-lỗ trống, từ đó sinh ra các gốc tự do hydroxyl (●OH), oxy đơn (¹O₂) và superoxide (O₂●¯) có khả năng oxy hóa mạnh, phân hủy các hợp chất hữu cơ như LEVO.

Mô hình động học phản ứng quang xúc tác được xây dựng dựa trên phương trình tốc độ phản ứng bậc một, biểu diễn qua hàm số ln(C₀/C_t) theo thời gian, trong đó C₀ và C_t lần lượt là nồng độ LEVO ban đầu và tại thời điểm t. Các khái niệm chính bao gồm: năng lượng vùng cấm TiO2 (3,0 – 3,2 eV), ảnh hưởng của pH đến sự ion hóa và tương tác bề mặt, tỉ lệ kháng sinh/vật liệu xúc tác, và ảnh hưởng của cường độ ánh sáng đến hiệu suất quang xúc tác.

Phương pháp nghiên cứu

Nguồn dữ liệu chính là các thí nghiệm phòng thí nghiệm sử dụng dung dịch LEVO giả lập nồng độ 10 mg/L, với các vật liệu xúc tác TiO2 được tổng hợp theo hai phương pháp thủy nhiệt và sol-gel, cùng vật liệu thương mại P25 làm đối chứng. Cỡ mẫu thí nghiệm gồm nhiều lần lặp lại với các điều kiện khác nhau để khảo sát ảnh hưởng của pH (từ 3 đến 11), lượng vật liệu xúc tác (tỉ lệ kháng sinh/vật liệu từ 1:0.5 đến 1:2), thời gian phản ứng (từ 30 đến 300 phút) và cường độ ánh sáng UV.

Phương pháp chọn mẫu là chọn mẫu ngẫu nhiên trong các điều kiện thí nghiệm để đảm bảo tính đại diện và độ tin cậy. Phân tích dữ liệu sử dụng phương pháp thống kê ANOVA để đánh giá ý nghĩa các yếu tố ảnh hưởng, đồng thời xây dựng mô hình hồi quy đa biến và mô hình động học phản ứng quang xúc tác. Các kỹ thuật phân tích vật liệu như SEM, EDX, XRD và BET được sử dụng để đặc trưng cấu trúc, thành phần và diện tích bề mặt của vật liệu xúc tác.

Timeline nghiên cứu kéo dài từ tháng 9/2022 đến tháng 5/2023, bao gồm giai đoạn tổng hợp vật liệu, thực hiện thí nghiệm khảo sát các yếu tố ảnh hưởng, phân tích dữ liệu và đề xuất cơ chế phân hủy LEVO.

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

  1. Hiệu quả loại bỏ LEVO của các vật liệu xúc tác TiO2: Vật liệu thương mại P25 đạt hiệu suất loại bỏ LEVO khoảng 85% sau 120 phút chiếu xạ UV, cao hơn so với các vật liệu tổng hợp thủy nhiệt và sol-gel ở cùng thời gian. Tuy nhiên, khi kéo dài thời gian phản ứng lên 150 phút hoặc hơn, vật liệu sol-gel TiO2W2 và Pt-TiO2 thể hiện ưu thế với hiệu suất loại bỏ lên đến 90-92%.

  2. Ảnh hưởng của pH: Hiệu quả xử lý LEVO đạt cao nhất ở pH khoảng 6-7, với hiệu suất loại bỏ tăng từ 70% ở pH 3 lên đến 90% ở pH trung tính, sau đó giảm nhẹ ở pH kiềm do sự thay đổi điện tích bề mặt xúc tác và trạng thái ion hóa của LEVO.

  3. Tỉ lệ kháng sinh/vật liệu xúc tác: Tăng lượng vật liệu xúc tác (tỉ lệ LEVO:TiO2 từ 1:0.5 đến 1:2) làm tăng hiệu suất xử lý từ khoảng 65% lên đến 90% sau 150 phút, tuy nhiên vượt quá tỉ lệ tối ưu sẽ gây cản trở ánh sáng và giảm hiệu quả.

  4. Động học phản ứng: Phản ứng quang xúc tác xử lý LEVO tuân theo động học bậc một với hệ số tốc độ (k_obs) dao động từ 0.008 đến 0.015 min⁻¹ tùy thuộc vào điều kiện thí nghiệm, cho thấy quá trình phân hủy LEVO diễn ra hiệu quả và có thể dự đoán được.

Thảo luận kết quả

Nguyên nhân hiệu quả cao của vật liệu sol-gel TiO2W2 và Pt-TiO2 ở thời gian dài là do cấu trúc nano đồng đều, diện tích bề mặt lớn và khả năng ngăn chặn tái tổ hợp electron-lỗ trống tốt hơn so với P25. Sự ảnh hưởng của pH phù hợp với cơ chế tương tác điện tích giữa LEVO và bề mặt xúc tác, cũng như sự ổn định của các gốc tự do trong môi trường phản ứng. Tỉ lệ vật liệu xúc tác tối ưu đảm bảo đủ bề mặt phản ứng mà không gây cản trở ánh sáng chiếu xạ.

So sánh với các nghiên cứu trước đây, kết quả này phù hợp với báo cáo về khả năng quang phân LEVO bằng TiO2 và các vật liệu biến tính, đồng thời khẳng định tính ưu việt của phương pháp quang xúc tác trong xử lý kháng sinh khó phân hủy. Dữ liệu có thể được trình bày qua biểu đồ hiệu suất loại bỏ theo thời gian, biểu đồ ảnh hưởng pH và tỉ lệ vật liệu, cũng như bảng hệ số động học để minh họa rõ ràng.

Đề xuất và khuyến nghị

  1. Tối ưu hóa điều kiện pH trong hệ thống xử lý: Điều chỉnh pH nước thải về khoảng 6-7 để đạt hiệu quả xử lý LEVO tối ưu, có thể thực hiện bằng việc bổ sung các chất điều chỉnh pH trong giai đoạn tiền xử lý.

  2. Kiểm soát lượng vật liệu xúc tác TiO2: Áp dụng tỉ lệ kháng sinh/vật liệu xúc tác khoảng 1:1.5 đến 1:2 để đảm bảo hiệu suất cao mà không gây lãng phí vật liệu, đồng thời giảm thiểu chi phí vận hành.

  3. Kéo dài thời gian chiếu xạ: Thiết kế hệ thống chiếu xạ UV đảm bảo thời gian phản ứng tối thiểu 150 phút để đạt hiệu quả loại bỏ LEVO trên 90%, phù hợp với quy mô xử lý nước thải bệnh viện và công nghiệp.

  4. Ứng dụng vật liệu TiO2 biến tính sol-gel và Pt-TiO2: Khuyến khích sử dụng các vật liệu xúc tác tổng hợp theo phương pháp sol-gel hoặc pha tạp kim loại quý để nâng cao hiệu quả quang xúc tác, đồng thời nghiên cứu mở rộng quy mô và điều kiện thực tế.

Các giải pháp trên nên được thực hiện bởi các nhà quản lý môi trường, kỹ sư xử lý nước thải trong vòng 6-12 tháng để thử nghiệm và áp dụng trong các nhà máy xử lý nước thải bệnh viện và công nghiệp.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

  1. Nhà nghiên cứu và sinh viên ngành Kỹ thuật Môi trường: Nghiên cứu cung cấp dữ liệu thực nghiệm và mô hình động học quang xúc tác xử lý kháng sinh, hỗ trợ phát triển các đề tài liên quan.

  2. Kỹ sư và chuyên gia xử lý nước thải: Tham khảo để lựa chọn vật liệu xúc tác và tối ưu hóa quy trình xử lý nước thải chứa kháng sinh, đặc biệt trong các nhà máy xử lý nước thải bệnh viện và công nghiệp dược phẩm.

  3. Cơ quan quản lý môi trường: Cung cấp cơ sở khoa học để xây dựng chính sách, quy chuẩn kỹ thuật về xử lý nước thải chứa kháng sinh, góp phần kiểm soát ô nhiễm và bảo vệ sức khỏe cộng đồng.

  4. Doanh nghiệp sản xuất vật liệu xúc tác và thiết bị xử lý nước: Tham khảo để phát triển sản phẩm vật liệu TiO2 biến tính và thiết kế hệ thống quang xúc tác phù hợp với yêu cầu xử lý kháng sinh trong nước thải.

Câu hỏi thường gặp

  1. Quang xúc tác TiO2 có ưu điểm gì so với các phương pháp xử lý khác?
    Quang xúc tác TiO2 có khả năng phân hủy gần như hoàn toàn các hợp chất hữu cơ khó phân hủy như LEVO, không tạo ra bùn thải độc hại, và vật liệu xúc tác có thể tái sử dụng nhiều lần. Ví dụ, hiệu suất loại bỏ LEVO đạt trên 90% sau 150 phút chiếu xạ UV.

  2. Ảnh hưởng của pH đến hiệu quả xử lý LEVO như thế nào?
    pH ảnh hưởng đến trạng thái ion hóa của LEVO và điện tích bề mặt xúc tác, từ đó ảnh hưởng đến sự hấp phụ và phản ứng quang xúc tác. Nghiên cứu cho thấy pH trung tính (6-7) là điều kiện tối ưu để đạt hiệu quả xử lý cao nhất.

  3. Tại sao cần biến tính vật liệu TiO2?
    TiO2 nguyên chất chỉ hoạt động hiệu quả dưới ánh sáng tử ngoại, chiếm khoảng 5% năng lượng mặt trời. Biến tính bằng kim loại quý hoặc các nguyên tố khác giúp mở rộng vùng hấp thụ ánh sáng sang vùng khả kiến, tăng hiệu suất quang xúc tác.

  4. Phản ứng quang xúc tác xử lý LEVO có tuân theo động học nào?
    Phản ứng tuân theo động học bậc một, cho phép dự đoán tốc độ phân hủy LEVO dựa trên nồng độ ban đầu và thời gian chiếu xạ, giúp thiết kế quy trình xử lý hiệu quả.

  5. Có thể áp dụng kết quả nghiên cứu này trong quy mô công nghiệp không?
    Mặc dù nghiên cứu được thực hiện ở quy mô phòng thí nghiệm, các kết quả và mô hình động học cung cấp cơ sở để mở rộng quy mô và thiết kế hệ thống xử lý nước thải thực tế, đặc biệt trong các nhà máy xử lý nước thải bệnh viện và công nghiệp dược phẩm.

Kết luận

  • Nghiên cứu đã đánh giá thành công hiệu quả loại bỏ kháng sinh Levofloxacin trong nước bằng quá trình quang xúc tác sử dụng vật liệu TiO2 tổng hợp theo phương pháp sol-gel và thủy nhiệt, cùng vật liệu thương mại P25.
  • Hiệu suất xử lý đạt trên 90% khi sử dụng vật liệu sol-gel TiO2W2 và Pt-TiO2 với thời gian phản ứng từ 150 phút trở lên.
  • Các yếu tố như pH, tỉ lệ kháng sinh/vật liệu xúc tác và cường độ ánh sáng có ảnh hưởng rõ rệt đến hiệu quả xử lý, với pH trung tính và tỉ lệ vật liệu tối ưu là điều kiện lý tưởng.
  • Phản ứng quang xúc tác xử lý LEVO tuân theo động học bậc một, giúp xây dựng mô hình dự báo hiệu quả xử lý trong các điều kiện khác nhau.
  • Đề xuất áp dụng các vật liệu TiO2 biến tính và tối ưu hóa điều kiện vận hành trong các hệ thống xử lý nước thải thực tế nhằm nâng cao hiệu quả loại bỏ kháng sinh, góp phần bảo vệ môi trường và sức khỏe cộng đồng.

Tiếp theo, cần triển khai nghiên cứu mở rộng quy mô pilot và đánh giá hiệu quả trong điều kiện thực tế, đồng thời phát triển vật liệu xúc tác mới có khả năng hoạt động dưới ánh sáng mặt trời để giảm chi phí vận hành. Các nhà nghiên cứu và kỹ sư môi trường được khuyến khích áp dụng và phát triển các kết quả này trong thực tiễn xử lý nước thải kháng sinh.