Ảnh hưởng của hiệu ứng phi điều hòa và áp suất lên nhiệt động học tinh thể lập phương trong lý thuyết EXAFS

LỜI CẢM ƠN

LỜI CAM ĐOAN

CÁC KÝ HIỆU CHUNG

DANH SÁCH BẢNG

DANH SÁCH HÌNH VẼ

1. PHẦN MỞ ĐẦU: TỔNG QUAN VỀ PHỔ CẤU TRÚC TINH TẾ HẤP THỤ TIA X

1.1. Bức xạ tia X

1.2. Bức xạ Synchrotron

1.3. Lý thuyết về phổ cấu trúc tinh tế hấp thụ tia X

1.4. Ảnh Fourier của phổ cấu trúc tinh tế hấp thụ tia X

1.5. Hàm phân bố hiệu dụng

1.6. Hệ số Debye - Waller

1.7. Biên độ và pha của phổ cấu trúc tinh tế hấp thụ tia X mở rộng

1.8. Thế tương tác trong phổ cấu trúc tinh tế hấp thụ tia X mở rộng

1.9. Kết luận

2. LÝ THUYẾT VỀ PHỔ CẤU TRÚC TINH TẾ HẤP THỤ TIA X MỞ RỘNG PHI ĐIỀU HÒA

2.1. Phổ EXAFS phi điều hòa

2.2. Mô hình Debye và Einstein trong EXAFS phi điều hòa

2.2.1. Mô hình Debye tương quan phi điều hòa

2.2.2. Mô hình Einstein tương quan phi điều hòa

2.3. Phép khai triển cumulant dựa vào ACEM trong phổ EXAFS phi điều hòa

2.4. Hệ số Debye-Waller phi điều hòa

2.5. Hệ số giãn nở nhiệt

2.5.1. Hệ số giãn nở khối

2.5.2. Hệ số giãn nở tuyến tính

2.6. Hệ số phi điều hòa và đóng góp của hiệu ứng phi điều hòa vào biên độ của phổ EXAFS

2.7. Pha của phổ EXAFS phi điều hòa

2.8. Hiệu ứng lượng tử ở các nhiệt độ giới hạn

2.8.1. Biểu diễn các tham số nhiệt động qua cumulant bậc 2

2.8.2. Hiệu ứng lượng tử ở các nhiệt độ giới hạn

2.9. Kết luận chương

3. SỰ PHỤ THUỘC VÀO ÁP SUẤT, TỶ LỆ PHA TẠP VÀ NHIỆT ĐỘ CỦA CÁC ĐẠI LƯỢNG NHIỆT ĐỘNG TRONG PHỔ EXAFS PHI ĐIỀU HÒA

3.1. Sự phụ thuộc vào áp suất của các đại lượng nhiệt động

3.1.1. Áp dụng ACEM nghiên cứu sự ảnh hưởng của áp suất vào các cumulant trong EXAFS phi điều hòa

3.1.2. Áp dụng mô hình Debye tương quan phi điều hòa nghiên cứu sự ảnh hưởng của áp suất vào cumulant bậc hai trong EXAFS phi điều hòa

3.2. Sự phụ thuộc vào tỉ lệ pha tạp của các cumulant

3.3. Sự phụ thuộc vào tỉ lệ pha tạp của các tham số nhiệt động trong phổ EXAFS phi điều hòa

3.3.1. Hệ số giãn nở nhiệt

3.3.2. Hệ số phi điều hòa của phổ EXAFS

3.3.3. Pha dao động của phổ EXAFS phụ thuộc vào tỷ lệ pha tạp

3.3.4. Biểu thức các tham số nhiệt động của hệ vật liệu có cấu trúc lập phương tâm khối (bcc)

3.3.5. Biểu thức các tham số nhiệt động của hệ vật liệu có cấu trúc lập phương tâm diện (fcc)

3.3.6. Biểu thức các tham số nhiệt động của hệ vật liệu có cấu trúc lập phương đơn giản (sc)

3.7. Kết luận chương

4. ÁP DỤNG TÍNH SỐ ĐỐI VỚI MỘT SỐ TINH THỂ VÀ HỢP KIM LIÊN KIM LOẠI

4.1. Xác định tham số thế năng Morse bằng lý thuyết - áp dụng đối với tinh thể fcc có cấu trúc kiểu kim cương

4.2. Sự phụ thuộc nhiệt độ của các hàm dịch chuyển tương quan của nguyên tử dưới tác dụng của áp suất

4.3. Kết luận chương

DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN

I. Ảnh hưởng của hiệu ứng phi điều hòa

Hiệu ứng phi điều hòa trong các tinh thể lập phương có ảnh hưởng lớn đến các đại lượng nhiệt động học. Khi nhiệt độ tăng, các nguyên tử trong tinh thể dao động mạnh hơn, dẫn đến sự gia tăng biên độ dao động. Điều này làm cho các hiệu ứng phi điều hòa trở nên đáng kể, ảnh hưởng đến các tham số như hệ số giãn nở nhiệt và hệ số Debye-Waller. Theo lý thuyết EXAFS, các cumulant được sử dụng để mô tả các hiệu ứng này. Việc áp dụng mô hình Einstein tương quan phi điều hòa (ACEM) cho phép tính toán chính xác hơn các tham số nhiệt động trong điều kiện nhiệt độ cao. Các nghiên cứu cho thấy rằng việc bỏ qua hiệu ứng phi điều hòa có thể dẫn đến sai số lớn trong các kết quả thực nghiệm. Do đó, việc xây dựng mô hình lý thuyết phù hợp là rất cần thiết để hiểu rõ hơn về cấu trúc và tính chất của các vật liệu tinh thể. Những kết quả này không chỉ có giá trị lý thuyết mà còn có ứng dụng thực tiễn trong việc phát triển các vật liệu mới.

1.1. Mô hình Debye và Einstein trong EXAFS phi điều hòa

Mô hình Debye và Einstein là hai mô hình cơ bản được sử dụng để mô tả dao động của nguyên tử trong tinh thể. Mô hình Debye giả định rằng các nguyên tử dao động điều hòa quanh vị trí cân bằng, trong khi mô hình Einstein cho phép các dao động phi điều hòa. Sự kết hợp giữa hai mô hình này giúp hiểu rõ hơn về các hiệu ứng nhiệt động trong các tinh thể lập phương. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng mô hình Debye tương quan phi điều hòa có thể mô tả chính xác hơn các tham số nhiệt động trong điều kiện áp suất cao. Việc áp dụng các mô hình này trong lý thuyết EXAFS giúp xác định các tham số như hệ số giãn nở nhiệt và hệ số phi điều hòa, từ đó cung cấp thông tin quan trọng về cấu trúc và tính chất của vật liệu. Những kết quả này có thể được áp dụng trong nghiên cứu và phát triển các vật liệu mới, đặc biệt là trong lĩnh vực vật liệu nano và hợp kim liên kim loại.

II. Ảnh hưởng của áp suất lên nhiệt động học

Áp suất là một yếu tố quan trọng ảnh hưởng đến các đại lượng nhiệt động trong các tinh thể lập phương. Khi áp suất tăng, các nguyên tử trong tinh thể bị nén lại, dẫn đến sự thay đổi trong biên độ dao động và các tham số nhiệt động khác. Nghiên cứu cho thấy rằng áp suất có thể làm thay đổi đáng kể hệ số giãn nở nhiệt và hệ số Debye-Waller. Việc áp dụng mô hình Debye tương quan phi điều hòa cho phép phân tích sự phụ thuộc của các cumulant vào áp suất. Các kết quả cho thấy rằng sự thay đổi áp suất có thể làm thay đổi đáng kể các tham số nhiệt động, từ đó ảnh hưởng đến tính chất vật lý của vật liệu. Điều này có ý nghĩa quan trọng trong việc thiết kế và phát triển các vật liệu chịu áp lực cao, như trong ngành công nghiệp chế tạo và vật liệu xây dựng.

2.1. Sự phụ thuộc vào áp suất của các đại lượng nhiệt động

Sự phụ thuộc của các đại lượng nhiệt động vào áp suất được nghiên cứu thông qua các mô hình lý thuyết như ACEM và ACDM. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng khi áp suất tăng, các cumulant trong phổ EXAFS phi điều hòa cũng thay đổi theo. Điều này cho thấy rằng áp suất không chỉ ảnh hưởng đến cấu trúc mà còn đến các tính chất nhiệt động của vật liệu. Việc xác định các tham số nhiệt động dưới áp suất cao là rất quan trọng trong việc hiểu rõ hơn về hành vi của các vật liệu trong điều kiện khắc nghiệt. Các kết quả nghiên cứu này có thể được áp dụng trong nhiều lĩnh vực, từ vật liệu học đến công nghệ nano, giúp phát triển các vật liệu mới với tính chất ưu việt hơn.

III. Tính toán và ứng dụng thực tiễn

Việc tính toán các tham số nhiệt động và cumulant trong các tinh thể lập phương dưới ảnh hưởng của hiệu ứng phi điều hòa và áp suất là rất quan trọng. Các phương pháp tính toán hiện đại cho phép mô phỏng chính xác các điều kiện thực nghiệm, từ đó rút ra các kết luận có giá trị. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng việc áp dụng các mô hình lý thuyết như ACEM và ACDM giúp cải thiện độ chính xác của các kết quả tính toán. Những kết quả này không chỉ có giá trị lý thuyết mà còn có ứng dụng thực tiễn trong việc phát triển các vật liệu mới, đặc biệt là trong lĩnh vực vật liệu nano và hợp kim liên kim loại. Việc hiểu rõ hơn về các tham số nhiệt động trong các điều kiện khác nhau sẽ giúp các nhà khoa học và kỹ sư thiết kế và phát triển các vật liệu với tính chất tối ưu hơn.

3.1. Ứng dụng trong nghiên cứu vật liệu

Các kết quả nghiên cứu về ảnh hưởng của hiệu ứng phi điều hòa và áp suất đến các đại lượng nhiệt động có thể được áp dụng trong nhiều lĩnh vực nghiên cứu vật liệu. Việc hiểu rõ hơn về các tham số nhiệt động sẽ giúp các nhà khoa học phát triển các vật liệu mới với tính chất ưu việt hơn. Các ứng dụng này bao gồm việc phát triển các vật liệu chịu nhiệt, vật liệu nano và hợp kim liên kim loại. Những nghiên cứu này không chỉ có giá trị trong lý thuyết mà còn có ý nghĩa thực tiễn trong việc cải thiện chất lượng và hiệu suất của các sản phẩm công nghiệp.

Nghiên cứu ảnh hưởng của hiệu ứng phi điều hòa và áp suất lên các đại lượng nhiệt động của tinh thể lập phương trong lý thuyết EXAFS