Luận án tiến sĩ kỹ thuật công nghiệp nanostructured materials based on molybdenum disulfide mos2 and carbon nanotubes cnts for lithium ion batteries and hydrogen evolution electrocatalysts

Luận án về vật liệu nano MoS2/CNTs tiên tiến cho pin Lithium-ion & điện xúc tác hydro. Nghiên cứu chuyên sâu về tổng hợp, ứng dụng và tiềm năng phát triển.

• Tác giả: Nguyễn Thị Minh Nguyệt
• Người hướng dẫn: Assoc. Lê Văn Thắng
• Trường học: Ho Chi Minh City University of Technology
• Chuyên ngành: Công nghệ Vật liệu
• Đề tài: Vật Liệu Nano Cấu Trúc Dựa Trên Molybdenum Disulfide (MoS2) và Ống Nano Carbon (CNTs) Cho Pin Lithium-ion và Điện Xúc Tác Hydro
• Loại tài liệu: Luận án Tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Hồ Chí Minh

Tóm tắt

I. Tổng Quan Vật Liệu Nano MoS2 CNTs Tiềm Năng Ứng Dụng

Vật liệu nano MoS2/CNTs đang thu hút sự chú ý lớn trong lĩnh vực lưu trữ năng lượng và điện xúc tác. Sự kết hợp giữa molybdenum disulfide (MoS2) và ống nano carbon (CNTs) tạo ra một vật liệu composite với nhiều ưu điểm vượt trội so với từng thành phần riêng lẻ. MoS2 có cấu trúc lớp tương tự graphene, cho phép ion lithium dễ dàng xen kẽ, hứa hẹn hiệu suất pin cao. Trong khi đó, CNTs đóng vai trò như một mạng lưới dẫn điện, tăng cường độ dẫn điện và diện tích bề mặt của vật liệu. Nghiên cứu này khám phá tiềm năng của MoS2/CNTs trong pin lithium-ion và điện xúc tác hydro, tập trung vào phương pháp tổng hợp vi sóng để tạo ra vật liệu với cấu trúc nano tối ưu. Dẫn chứng từ nghiên cứu gốc nhấn mạnh vào việc “cấu trúc vật liệu có thể giải quyết các thách thức trong pin lithium-ion và điện xúc tác”.

1.1. Cấu trúc và Tính chất Điện hóa của Vật liệu Nano MoS2

MoS2 là một vật liệu chalcogenide lớp với cấu trúc tương tự graphene. Cấu trúc này bao gồm các lớp nguyên tử molypden (Mo) xen giữa hai lớp nguyên tử lưu huỳnh (S). Các lớp này liên kết với nhau bằng lực Van der Waals yếu, cho phép ion lithium dễ dàng chèn vào và tách ra trong quá trình sạc và xả pin. Tính chất điện hóa của MoS2 phụ thuộc vào cấu trúc tinh thể, kích thước hạt và diện tích bề mặt. Nghiên cứu tập trung vào việc điều chỉnh các yếu tố này để cải thiện hiệu suất pin và hiệu suất điện xúc tác. MoS2 có thể tồn tại ở nhiều pha cấu trúc khác nhau, bao gồm pha 2H (bán dẫn) và pha 1T (kim loại). Việc kiểm soát pha cấu trúc là yếu tố quan trọng để tối ưu hóa tính chất điện hóa của vật liệu. “Với phương pháp tổng hợp bằng vi sóng được đề xuất, vật liệu MoS2 tổng hợp được có cấu trúc lai hợp 1T/2H”

1.2. Vai Trò Của Ống Nano Carbon CNTs Trong Vật Liệu Composite

CNTs là vật liệu carbon nano với cấu trúc hình trụ, sở hữu độ dẫn điện và độ bền cơ học vượt trội. Việc kết hợp CNTs với MoS2 tạo ra một vật liệu composite có độ dẫn điện cao, tăng cường khả năng vận chuyển electron trong quá trình điện xúc tác và lưu trữ năng lượng. CNTs cũng có thể đóng vai trò như một khung đỡ, ngăn chặn sự kết tụ của các hạt MoS2, duy trì diện tích bề mặt lớn và cải thiện độ bền chu kỳ của vật liệu. Việc phân tán đều CNTs trong ma trận MoS2 là yếu tố quan trọng để đạt được hiệu quả tối ưu. “CNTs đóng vai trò như một mạng lưới dẫn điện, tăng cường độ dẫn điện và diện tích bề mặt của vật liệu.”

II. Thách Thức Giải Pháp Vật Liệu Nano MoS2 CNTs Cho Pin

Mặc dù có nhiều tiềm năng, việc ứng dụng vật liệu nano MoS2/CNTs vào pin lithium-ion và điện xúc tác hydro vẫn còn một số thách thức. MoS2 có độ dẫn điện tương đối thấp và dễ bị kết tụ, làm giảm hiệu suất pin. Ngoài ra, tổng hợp xanh và chi phí sản xuất cũng là những vấn đề cần được giải quyết để thương mại hóa vật liệu này. Nghiên cứu này tập trung vào việc sử dụng phương pháp tổng hợp vi sóng để giải quyết các thách thức này. Tổng hợp vi sóng cho phép kiểm soát kích thước hạt, pha cấu trúc và thành phần của vật liệu, tạo ra vật liệu composite với tính chất điện hóa tối ưu. Việc sử dụng phương pháp này cũng có thể giảm chi phí sản xuất và tạo ra quy trình tổng hợp xanh hơn.

2.1. Hạn Chế Về Độ Dẫn Điện và Kết Tụ Của Vật Liệu MoS2

Một trong những hạn chế lớn nhất của MoS2 là độ dẫn điện tương đối thấp, ảnh hưởng đến khả năng vận chuyển electron trong quá trình điện xúc tác và lưu trữ năng lượng. Ngoài ra, các hạt MoS2 dễ kết tụ, giảm diện tích bề mặt tiếp xúc. Để giải quyết vấn đề này, việc kết hợp MoS2 với CNTs tạo ra mạng lưới dẫn điện ba chiều, tăng cường khả năng vận chuyển electron và ngăn ngừa kết tụ, cải thiện đáng kể hiệu suất trong cả hai ứng dụng. Phương pháp tổng hợp vi sóng cũng được sử dụng để kiểm soát kích thước hạt, đảm bảo phân tán tốt hơn.

2.2. Vấn Đề Chi Phí Sản Xuất và Tính Bền Vững Của Vật Liệu

Chi phí sản xuất và tính bền vững là những yếu tố quan trọng cần được xem xét khi phát triển vật liệu nano MoS2/CNTs cho ứng dụng thực tế. Các phương pháp tổng hợp truyền thống thường đòi hỏi nhiệt độ cao, thời gian phản ứng dài và sử dụng các hóa chất độc hại, làm tăng chi phí sản xuất và gây ô nhiễm môi trường. “Tổng hợp xanh và chi phí sản xuất cũng là những vấn đề cần được giải quyết để thương mại hóa vật liệu này.” Do đó, nghiên cứu này tập trung vào việc sử dụng phương pháp tổng hợp vi sóng để giảm chi phí sản xuất, rút ngắn thời gian phản ứng và sử dụng các dung môi thân thiện với môi trường. Phương pháp tổng hợp vi sóng có thể tạo ra vật liệu nano với tính chất mong muốn trong thời gian ngắn và với mức tiêu thụ năng lượng thấp.

III. Phương Pháp Tổng Hợp Vi Sóng Vật Liệu Nano MoS2 CNTs

Nghiên cứu này tập trung vào phương pháp tổng hợp vi sóng để tạo ra vật liệu nano MoS2/CNTs. Tổng hợp vi sóng là một phương pháp nhanh chóng, hiệu quả và có thể kiểm soát được để tổng hợp các vật liệu nano. Phương pháp này sử dụng năng lượng vi sóng để làm nóng đồng đều các chất phản ứng, thúc đẩy quá trình hình thành cấu trúc nano và giảm thời gian phản ứng. MoS2 nanoscale prepared in the presence of a strong microwave absorber is rapidly formed in minutes, yielding clean reactions with different morphologies and sizes.

3.1. Ưu Điểm Của Tổng Hợp Vi Sóng So Với Phương Pháp Truyền Thống

Tổng hợp vi sóng vượt trội so với phương pháp truyền thống (nhiệt, thủy nhiệt) nhờ làm nóng đồng đều, tạo vật liệu nano đồng nhất. Thời gian phản ứng được rút ngắn từ giờ/ngày xuống phút. Ngoài ra, phương pháp này giảm tiêu thụ năng lượng và có thể sử dụng dung môi thân thiện, phù hợp với xu hướng tổng hợp xanh.

3.2. Điều Khiển Cấu Trúc và Hình Thái Vật Liệu Bằng Vi Sóng

Một trong những ưu điểm quan trọng nhất của tổng hợp vi sóng là khả năng điều khiển cấu trúc nano và hình thái của vật liệu. Bằng cách điều chỉnh các thông số như công suất vi sóng, thời gian phản ứng, nhiệt độ và loại dung môi, có thể tạo ra vật liệu nano MoS2/CNTs với kích thước hạt, pha cấu trúc và hình dạng mong muốn. Nghiên cứu này đã chứng minh khả năng tạo ra vật liệu composite với cấu trúc lai hợp 1T/2H-MoS2 và MoS2/CNTs nanocomposite thông qua phương pháp tổng hợp vi sóng. Cụ thể, nhóm nghiên cứu đã thành công trong việc điều chỉnh tỉ lệ pha 1T/2H bằng cách thay đổi dung môi phản ứng. The rapid heating rate and/or "superheating" may change the reaction mechanism.

IV. Ứng Dụng Hiệu Suất Pin Lithium ion Điện Xúc Tác Hydro

Nghiên cứu đánh giá hiệu suất của vật liệu nano MoS2/CNTs trong hai ứng dụng chính: pin lithium-ion và điện xúc tác hydro. Trong ứng dụng pin lithium-ion, vật liệu composite được sử dụng làm vật liệu điện cực (anode), cho thấy khả năng lưu trữ năng lượng cao và độ bền chu kỳ tốt. Trong ứng dụng điện xúc tác hydro, vật liệu composite đóng vai trò là chất xúc tác, thúc đẩy quá trình điện phân nước để tạo ra hydro, một nguồn năng lượng tái tạo tiềm năng. The study reviews the development of the microwave method, introduces the reaction mechanism, and focuses on the practical application of this method.

4.1. Vật Liệu MoS2 CNTs Làm Điện Cực Pin Lithium ion Độ Bền Cao

Vật liệu nano MoS2/CNTs cho thấy tiềm năng lớn trong vai trò vật liệu điện cực (anode) cho pin lithium-ion. Nghiên cứu đã chứng minh rằng vật liệu composite có khả năng lưu trữ năng lượng cao và độ bền chu kỳ tốt. Cyclic voltammograms cho thấy khả năng đan cài và giải phóng ion Li+ xảy ra tốt và vật liệu có độ bền sạc/xả cao. The crystaalline MoS2/MWNTs anode has an initial capacity of 1.200 mAh/g, which decreases to 762 mAh/g after 60 discharge-charge cycles.

4.2. Khả Năng Điện Xúc Tác Hydro Của Vật Liệu MoS2 CNTs Tiềm Năng

Nghiên cứu đánh giá khả năng điện xúc tác hydro (HER) của vật liệu nano MoS2/CNTs, cho thấy tiềm năng trong việc thúc đẩy điện phân nước, tạo hydro sạch. Vật liệu amorphous-MoS2/CNTs thể hiện khả năng xúc tác tốt, ổn định trong khoảng -220 mV đến -230 mV (so với NHE) với mật độ dòng điện -8,94 mA/cm2 (V = –350 mV so với NHE) và độ dốc Tafel là 102 mV/dec. Điều này cho thấy tiềm năng ứng dụng trong sản xuất hydro.

V. Kết Luận Triển Vọng Vật Liệu Nano MoS2 CNTs Tương Lai

Nghiên cứu này đã chứng minh tiềm năng của vật liệu nano MoS2/CNTs trong pin lithium-ion và điện xúc tác hydro. Phương pháp tổng hợp vi sóng là một công cụ hiệu quả để tạo ra vật liệu composite với cấu trúc nano và tính chất điện hóa tối ưu. Tuy nhiên, vẫn còn nhiều thách thức cần được giải quyết để thương mại hóa vật liệu này, bao gồm giảm chi phí sản xuất, tăng độ bền và cải thiện hiệu suất. Trong tương lai, các nghiên cứu sẽ tập trung vào việc tối ưu hóa quy trình tổng hợp, khám phá các ứng dụng mới và phát triển các vật liệu composite tiên tiến hơn.

5.1. Hướng Nghiên Cứu Tối Ưu Hóa Quy Trình Tổng Hợp Vi Sóng

Các nghiên cứu trong tương lai sẽ tập trung vào việc tối ưu hóa quy trình tổng hợp vi sóng để giảm chi phí sản xuất, tăng hiệu suất và cải thiện tính bền vững. Điều này bao gồm việc khám phá các dung môi thân thiện với môi trường, điều chỉnh các thông số vi sóng để kiểm soát cấu trúc nano và sử dụng các phương pháp xử lý sau tổng hợp để cải thiện tính chất điện hóa của vật liệu. Nhấn mạnh vào các phương pháp tổng hợp xanh.

5.2. Mở Rộng Ứng Dụng Vật Liệu Nano MoS2 CNTs

Ngoài pin lithium-ion và điện xúc tác hydro, vật liệu nano MoS2/CNTs còn có tiềm năng ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác như cảm biến, điện tử nano và xúc tác. Nghiên cứu trong tương lai sẽ tập trung vào việc khám phá các ứng dụng mới và phát triển các vật liệu composite tiên tiến hơn để đáp ứng nhu cầu của các lĩnh vực này. Việc mở rộng sang các ứng dụng mới sẽ giúp tăng giá trị của vật liệu nano MoS2/CNTs và thúc đẩy thương mại hóa.

Trích đoạn nội dung tài liệu

VIETNAM NATIONAL UNIVERSITY – HO CHI MINH CITY HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF TECHNOLOGY NGUYEN THI MINH NGUYET NANOSTRUCTURED MATERIALS BASED ON MOLYBDENUM DISULFIDE (MoS2) AND CARBON NANOTUBES (CNTs) FOR LITHIUM-ION BATTERIES AND HYDROGEN EVOLUTION ELECTROCATALYSTS A THESIS SUBMITTED FOR THE DEGREE OF DOCTOR OF PHILOSOPHY HO CHI MINH CITY - 2022 VIETNAM NATIONAL UNIVERSITY – HO CHI MINH CITY HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF TECHNOLOGY NANOSTRUCTURED MATERIALS BASED ON MOLYBDENUM DISULFIDE (MoS2) AND CARBON NANOTUBES (CNTs) FOR LITHIUM-ION BATTERIES AND HYDROGEN EVOLUTION ELECTROCATALYSTS Major: Materials Technology Major code: 62520309 Independent reviewer: Assoc. Nguyen Dinh Thanh Independent reviewer: Assoc. Hoang Thi Kim Dung Reviewer: Prof. Nguyen Cuu Khoa Reviewer: Assoc.

Huynh Ky Phuong Ha Reviewer: Assoc. Le Vu Tuan Hung SUPERVISORS 1. Le Van Thang 2. Nguyen Huu Huy Phuc COMMITMENT The author hereby declare that this is the original research work.

The research findings and conclusions in this thesis are honest, and have not been copied from any source and in any form. Sources (if any) have been properly cited and referenced. The author Signature NGUYEN THI MINH NGUYET i ABSTRACT This doctoral work studies MoS2 and MoS2/CNT nanostructures and also discusses how structural design can successfully address their challenges in lithium-ion batteries and electrocatalysts. Recent advances in nanoparticle synthesis, nanostructure design, and composite fabrication are summarized and discussed, as well as their impact on electrochemical performance.

Additionally, the remaining challenges and opportunities for further improvement are discussed. This study reviews the development of the microwave method, introduces the reaction mechanism, and focuses on the practical application of this method. The microwave- assisted synthesis of inorganic nanostructures in MoS2 in polyols is also discussed. MoS2 nanoscale prepared in the presence of a strong microwave absorber is rapidly formed in minutes, yielding clean reactions with different morphologies and sizes.

In this work, a microwave-assisted technique was successfully used to produce the hybrid material 1T/2H-MoS2. The highest 1T concentration reached was 84.5% compared to the 2H phase. It is believed that the hybrid nanostructures display superior electrochemical performance due to the metallic 1T phase's enhanced electrical conductivity. Apart from that, the research provides a general picture of the employable materials synthesis processes.

Many review articles have been published on the microwave- assisted synthesis of nanostructured materials. Microwave heating can affect the reaction rate by shortening the reaction time. The rapid heating rate and/or "superheating" may change the reaction mechanism. The scaling up of microwave- assisted chemical reactions is very important for industrial scale production and applications of nanostructured materials.

In this study, microwave heating was also demonstrated to be efficient in wet chemical reactions for the synthesis of MoS2 and MoS2/CNT nanocomposites. The formation of the MoS2/CNTs nanocomposite in the forms of crystalline and amorphous structures was achieved using the two dispersion processes for ii functionalized MWNTs, indirect two–pot dispersion (I2PD) and direct two–pot dispersion (D2PD), respectively. The conditions for optimizing synthesis of crystalline MoS2/CNTs are as follows: • f-CNTs (10 g/L) amount: 4mL • Time of reaction: 60 mins. • Solvent amount: 240 mL • Microwave power: 240 W • Temperature of ultrasonication: 60 oC The conditions for optimizing synthesis of amorphous MoS2/CNTs are as follows: • Microwave power: 240 W • Time of reaction: 45 mins.

• Temperature of ultrasonication: 80 °C • f-CNTs amount:40 mg.06 g/mL The Taguchi experimental method also determined the effect of factors on the efficiency of MoS2/CNTs material synthesis. The results reveal that microwave power has the most impact on crystallinity ‘higher-is-better’ and reaction time has the greatest impact on the Tafel slope “lower-is-better”. Using linear sweep voltammetry (LSV) at a scan rate of 1 mVs-1, the catalytic potential of MoS2/CNTs nanocomposites for the HER reaction was investigated (Tafel plot). Amorphous MoS2/MWNTs exhibit catalytic capability and stability in the -220 ÷ -230 mV (vs.

NHE) range, with a current density of -8.94 mA/cm2 (V = -350 mV vs. NHE) and a Tafel slope of 102 mV/dec. A microwave-assisted technique was used to successfully produce a nanocomposite of crystalline MoS2/CNTs for use as an anode material in lithium-ion batteries. The discovery that the crystalline MoS2/CNTs (LA-MSC-opt) electrodes retain their performance after 54 cycles at a scan rate of 100 mV/s demonstrates that the material is capable of stabilizing the charge-discharge capacity over an extended period of time without structural deterioration.

The crystaalline MoS2/MWNTs anode has an initial capacity of 1.200 mAh/g, which decreases to 762 mAh/g after 60 discharge-charge cycles. The lithiation and delithiation of Li+ and the reversible nature of the anode were clearly demonstrated by cyclic voltammograms. iii TÓM TẮT LUẬN ÁN Luận án này nghiên cứu về cấu trúc và tính chất của hai loại vật liệu nano MoS2 và MoS2/CNTs đồng thời phân tích về mối tương quan giữa cấu trúc và hình thái vật liệu khác nhau đến sự thay đổi tính chất điện hóa của chúng, góp phần nêu bật được những tiềm năng cũng như thách thức của loại vật liệu này trong ứng dụng làm vật liệu điện cực pin lithium và xúc tác điện hóa cho phản ứng điện phân nước tạo H2. Nghiên cứu đã chứng minh được hiệu quả của phương pháp sử dụng năng lượng vi sóng trong việc tổng hợp thành công vật liệu nano có cấu trúc lai hợp 1T/2H-MoS2 và MoS2/CNTs nanocomposite thông qua các phương pháp phân tích tiên tiến như XPS, Raman, XRD, SEM, TEM.

Điều này có ý nghĩa khoa học quan trọng trong việc lựa chọn phương pháp vi sóng để tạo ra vật liệu nano MoS2, MoS2/CNTs nói riêng và nhiều loại vật liệu có cấu trúc nano khác nói chung với khả năng điều khiển đa dạng hình thái cấu trúc và kích thước hạt vật liệu. Với phương pháp tổng hợp vật liệu bằng vi sóng được đề xuất và xây dựng, vật liệu MoS2 tổng hợp được có cấu trúc lai hợp 1T/2H, trong đó tỉ lệ pha 1T/2H có thể thay đổi khi thay đổi dung môi phản ứng. Đáng chú ý rằng, phương pháp tổng hợp này có khả năng tạo ra hàm lượng pha kim loại 1T rất cao (đạt 84.5 % pha 1T so với pha 2H khi tổng hợp trong dung môi ethylene glycol). Pha 1T hay còn gọi là pha kim loại, có tính chất dẫn điện tốt hơn hẳn so với pha 2H.

Do đó, sự hình thành pha 1T trong vật liệu tổng hợp có ý nghĩa rất lớn trong việc ứng dụng loại vật liệu lai hợp này vào lĩnh vực lưu trữ và chuyển hóa năng lượng, đặc biệt là vật liệu xúc tác cho phản ứng điện phân nước tạo H2 (HER) và ứng dụng làm vật liệu điện cực anode cho pin lithium. Trong nghiên cứu này, vật liệu nanocomposite MoS2/CNTs cũng đã được tổng hợp thành công bằng phản ứng hóa học pha lỏng với sự hỗ trợ của vi sóng. Thông qua hai quy trình phân tán vật liệu f-CNTs tiền phản ứng: phân tán gián tiếp qua 2 bình phản ứng (I2PD) và phân tán trực tiếp qua 2 bình phản ứng (D2PD), hai loại cấu trúc vật liệu nanocomposite MoS2/CNTs tinh thể (crystalline-MoS2/CNTs) và vô định hình (amorphous-MoS2/CNTs) đã được hình thành. Các điều kiện tổng hợp tối ưu để tạo ra iv hai cấu trúc vật liệu naocompostite MoS2/CNTs tinh thể và vô định hình đã được xác định bằng phương pháp quy hoạch thực nghiệm Taguchi.

Cụ thể như sau: Điều kiện tổng hợp vật liệu crystalline-MoS2/CNTs: • Lượng f-CNTs (10g/L): 4 mL • Thời gian phản ứng: 45 phút • Thể tích dung môi: 240 mL • Công suất vi sóng: 240 W • Nhiệt độ siêu âm (giai đoạn tiền phản ứng): 60 oC Điều kiện tổng hợp vật liệu amorphous-MoS2/CNTs: • Công suất vi sóng: 240 W • Thời gian phản ứng: 45 phút • Nhiệt độ siêu âm (giai đoạn tiền phản ứng): 80 °C • Lượng f-CNTs: 40 mg • Tỉ lệ tác chất và dung môi ∑m (AMH+TU):VEG = 0.06 g/mL Phương pháp quy hoạch thực nghiệm Taguchi cũng xác định được mức độ ảnh hưởng của các thông số đến hiệu quả tổng hợp vật liệu MoS2/CNTs. Kết quả tính toán cho thấy công suất vi sóng có mức độ ảnh hưởng mạnh nhất đến độ tinh thể hóa của vật liệu MoS2/CNTs tổng hợp bằng quy trình I2PD và thời gian phản ứng có mức độ ảnh hưởng mạnh nhất đến hệ số Tafel của vật liệu vô định hình MoS2/CNTs tổng hợp bằng quy trình D2PD. MoS2/CNTs cấu trúc tinh thể được chứng minh là vật liệu phù hợp làm điện cực anode cho LIB. Phương pháp quét thế vòng tuần hoàn của vật liệu này cho thấy khả năng đan cài và giải phóng ion Li+ xảy ra tốt và vật liệu có độ bền sạc/xả cao.

Đồ thị phóng nạp của vật liệu anode cũng cho thấy vật liệu có độ bền phóng nạp cao với dung lượng ổn định trong khoảng 1000 ÷ 1100 mAh/g sau 50 chu kỳ phóng–nạp và giảm còn 762 mAh/g sau 60 chu kỳ phóng-nạp. Nghiên cứu đã đánh giá được khả năng ứng dụng làm xúc tác cho phản ứng HER của vật liệu nanocomposite MoS2/CNTs bằng phương pháp quét thế tuyến tính và Tafel plot. Kết quả cho thấy vật liệu MoS2/CNTs cấu trúc vô định hình thể hiện khả năng xúc tác tốt và ổn định trong khoảng điện thế -220 mV đến -230 mV (so với NHE), mật độ dòng điện -8,94 mA/cm2 (V = –350 mV so với NHE), độ dốc Tafel là 102 mV/dec. v ACKNOWLEDGEMENTS First of all, I would like to express my heartfelt appreciation to my supervisors, Assoc.

Le Van Thang and Dr. Nguyen Huu Huy Phuc, for guiding, supporting, and imparting valuable knowledge to me throughout the process of implementing this thesis. My sincere appreciation goes to Vietnam National University, Ho Chi Minh City, Ho Chi Minh City University of Technology (HCMUT), and Project 911 for their financial assistance in allowing me to complete my dissertation. Finally, I would also like to give thanks to the Faculty of Materials Technology - HCMUT, as well as VNU-HCM Key Laboratory for Material Technologies - HCMUT for assisting me and establishing the best conditions for completing this PhD thesis.

vi TABLE OF CONTENTS ABSTRACT. ii TÓM TẮT LUẬN ÁN .vi TABLE OF CONTENTS. vii LIST OF FIGURES .x LIST OF TABLES.xv CHAPTER 1 INTRODUCTION .2 Objectives and scopes .3 The new ideas of the research (Novelty) .4 Major contributions of the thesis. 6 CHAPTER 2 LITERATURE REVIEW .1 Structure and properties of carbon nanotubes (CNTs) .2 Structures and properties molybdenum disulfide (MoS2).3 MoS2 and their composite with carbon nanomaterials as electrocatalyst for HER .4 MoS2 and their composite with carbon nanomaterials for lithium-ion batteries .5 Microwave synthesis of nanomolybdenum disulfide (MoS2) and MoS2/CNTs nanocomposites .1 Overall research procedure .3 Synthesis of 1T/2H-MoS2 hybrid phase .4 Synthesis of MoS2/CNTs nanocomposite .1 Taguchi experimental method for investigating the factors affecting the synthesis of MoS2/CNTs .2 Synthesis of crystalline MoS2/CNTs from the I2PD procedure .3 Synthesis of amorphous MoS2/CNTs from the D2PD procedure .5 Structural and Physical Characterization Method.3 Scanning electron microscopy (SEM) .4 Transmission electron microscopy (TEM) .5 X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) .6 Electrochemical measurements for catalysts .1 Preparation of working electrode .7 Electrochemical characterizations for lithium-ion batteries (LIBs) .3 Cell assembly for cyclic voltammetry (CV) testing .4 Galvanostatic charge-discharge testing .5 Electrochemical impedance spectroscopy (EIS).

57 CHAPTER 4 MICROWAVE-ASSISTED SYNTHESIS OF NANO MOLYBDENUM DISULFIDE (MoS2) 1T/2H HYBRID PHASE AND STRUCTURAL CHARACTERIZATION .1 Explain the reason for the choosing of microwave synthesis process parameters .2 X-ray diffraction (XRD) patterns of 1T/2H-MoS2 .3 Raman spectra of 1T/2H- MoS2 .4 SEM – TEM images of 1T/2H-MoS2 .5 X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) of 1T/2H-MoS2 .