Luận án tiến sĩ về tỷ số đồng vị phóng xạ môi trường và ứng dụng trong đánh giá nguồn gốc trầm tích

Luận án tiến sĩ môi trường nghiên cứu vật lý nghiên cứu tương quan tỷ số các đồng vị phóng xạ môi trường và ứng dụng trong bài toán đánh, phân tích chuyên sâu, xây dựng mô hình lý

• Tác giả: Phan Sơn Hải
• Người hướng dẫn: PTS. Phạm Duy Hiển
• Trường học: Đại học Đà Lạt
• Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân
• Đề tài: Nghiên Cứu Tỷ Số Đồng Vị Phóng Xạ Môi Trường Và Ứng Dụng Trong Đánh Giá Nguồn Gốc Trầm Tích
• Loại tài liệu: luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2013
• Địa điểm: Đà Lạt

Tóm tắt

I. Giới thiệu về đồng vị phóng xạ môi trường

Nghiên cứu về đồng vị phóng xạ môi trường đã trở thành một lĩnh vực quan trọng trong việc đánh giá nguồn gốc trầm tích. Các tỷ số đồng vị như 137Cs, 210Pb, và các đồng vị trong dãy urani và thori được sử dụng để xác định nguồn gốc và quá trình hình thành trầm tích. Việc phân tích đồng vị phóng xạ không chỉ giúp hiểu rõ hơn về các quá trình địa chất mà còn cung cấp thông tin quý giá cho việc quản lý tài nguyên nước và bảo vệ môi trường. Theo nghiên cứu, các đồng vị này có thể phản ánh sự thay đổi trong môi trường và tác động của con người lên hệ sinh thái. Đặc biệt, việc sử dụng đồng vị phóng xạ trong nghiên cứu trầm tích tại Việt Nam còn khá mới mẻ, mở ra nhiều cơ hội cho các nghiên cứu sâu hơn trong tương lai.

1.1. Tính chất và vai trò của đồng vị phóng xạ

Các đồng vị phóng xạ như 137Cs và 210Pb có vai trò quan trọng trong việc xác định tuổi của trầm tích và nguồn gốc của chúng. Chúng cung cấp thông tin về thời gian lắng đọng và các quá trình xói mòn trong lưu vực. Việc phân tích tỷ số đồng vị giúp xác định mối quan hệ giữa các đồng vị và nguồn gốc của trầm tích. Nghiên cứu cho thấy rằng sự phân bố của các đồng vị này có thể bị ảnh hưởng bởi nhiều yếu tố như hoạt động của con người, biến đổi khí hậu và các quá trình tự nhiên khác. Do đó, việc hiểu rõ về tính chất và vai trò của các đồng vị phóng xạ là rất cần thiết để áp dụng hiệu quả trong nghiên cứu môi trường.

II. Phương pháp nghiên cứu và phân tích

Phương pháp nghiên cứu trong lĩnh vực đồng vị phóng xạ môi trường bao gồm việc thu thập mẫu trầm tích và phân tích chúng bằng các kỹ thuật hiện đại như phổ kế gamma và phổ kế alpha. Các mẫu được thu thập từ nhiều vị trí khác nhau để đảm bảo tính đại diện cho khu vực nghiên cứu. Việc phân tích đồng vị phóng xạ trên hệ phổ kế gamma cho phép xác định hoạt độ phóng xạ của các đồng vị như 226Ra, 232Th và 137Cs. Kết quả phân tích cho thấy sự phân bố của các đồng vị này có sự khác biệt rõ rệt giữa các khu vực, phản ánh sự khác nhau trong nguồn gốc và quá trình hình thành trầm tích. Phương pháp này không chỉ giúp xác định nguồn gốc trầm tích mà còn cung cấp thông tin về các quá trình địa chất diễn ra trong khu vực.

2.1. Kỹ thuật phân tích đồng vị phóng xạ

Kỹ thuật phân tích đồng vị phóng xạ bao gồm nhiều bước từ thu thập mẫu, xử lý mẫu đến phân tích bằng các thiết bị chuyên dụng. Việc sử dụng phổ kế gamma cho phép xác định nhanh chóng và chính xác hoạt độ phóng xạ của các đồng vị. Các mẫu trầm tích được xử lý để loại bỏ tạp chất và chuẩn bị cho quá trình phân tích. Kết quả từ các phân tích này cung cấp thông tin quan trọng về sự phân bố của các đồng vị phóng xạ trong trầm tích, từ đó giúp đánh giá nguồn gốc và quá trình hình thành của chúng. Sự kết hợp giữa các phương pháp phân tích khác nhau giúp tăng độ tin cậy của kết quả nghiên cứu.

III. Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Kết quả nghiên cứu cho thấy rằng các tỷ số đồng vị như 226Ra/232Th và 230Th/232Th có thể được sử dụng để xác định nguồn gốc trầm tích trong các hồ chứa và vùng cửa sông. Sự phân bố của các đồng vị phóng xạ trong trầm tích cho thấy mối liên hệ chặt chẽ với các hoạt động địa chất và tác động của con người. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng sự thay đổi trong tỷ số đồng vị có thể phản ánh sự thay đổi trong môi trường và các quá trình tự nhiên. Việc phân tích các đồng vị phóng xạ không chỉ giúp hiểu rõ hơn về nguồn gốc trầm tích mà còn cung cấp thông tin quý giá cho việc quản lý tài nguyên nước và bảo vệ môi trường.

3.1. Đánh giá nguồn gốc trầm tích

Đánh giá nguồn gốc trầm tích thông qua phân tích đồng vị phóng xạ cho thấy sự khác biệt rõ rệt giữa các khu vực nghiên cứu. Các tỷ số đồng vị như 226Ra/232Th và 230Th/232Th cho phép xác định nguồn gốc không gian của trầm tích, từ đó đưa ra các giải pháp quản lý hiệu quả. Kết quả nghiên cứu cho thấy rằng các đồng vị phóng xạ có thể được sử dụng như một chỉ thị quan trọng trong việc xác định nguồn gốc và quá trình hình thành trầm tích. Điều này mở ra hướng nghiên cứu mới trong việc ứng dụng các đồng vị phóng xạ trong nghiên cứu môi trường tại Việt Nam.

IV. Ứng dụng thực tiễn của nghiên cứu

Nghiên cứu về đồng vị phóng xạ môi trường không chỉ có giá trị lý thuyết mà còn có nhiều ứng dụng thực tiễn trong việc quản lý tài nguyên nước và bảo vệ môi trường. Các kết quả nghiên cứu có thể được áp dụng trong việc đánh giá tuổi thọ của các hồ chứa, xác định nguồn gốc trầm tích và đưa ra các giải pháp giảm thiểu bồi lấp. Đặc biệt, trong bối cảnh biến đổi khí hậu, việc hiểu rõ về nguồn gốc trầm tích và các quá trình liên quan là rất cần thiết để dự báo xu thế biến đổi của môi trường. Các ứng dụng này không chỉ giúp cải thiện chất lượng môi trường mà còn góp phần vào việc phát triển bền vững.

4.1. Quản lý tài nguyên nước

Việc áp dụng các nghiên cứu về đồng vị phóng xạ trong quản lý tài nguyên nước giúp xác định các khu vực có nguy cơ bồi lấp cao, từ đó đưa ra các biện pháp can thiệp kịp thời. Các thông tin về nguồn gốc trầm tích và tốc độ bồi lấp có thể được sử dụng để lập kế hoạch bảo vệ và phát triển các hồ chứa nước. Điều này không chỉ giúp duy trì chất lượng nước mà còn bảo vệ các hệ sinh thái liên quan. Nghiên cứu cũng cho thấy rằng việc sử dụng đồng vị phóng xạ có thể cung cấp thông tin quý giá cho các nhà quản lý trong việc đưa ra quyết định về phát triển bền vững.

Trích đoạn nội dung tài liệu

Chương 1: Tổng quan - Chương 2: Các giả thuyết và phương pháp nghiên cứu - Chương 3: Kết quả và thảo luận - Chương 4: Các ứng dụng điển hình 5 Chƣơng 1 TỔNG QUAN 1.1 Các đồng vị phóng xạ môi trƣờng Các đồng vị phóng xạ có mặt lâu dài trong môi trường một cách tự nhiên hoặc do con người tạo ra được gọi là các đồng vị phóng xạ môi trường. Các đồng vị phóng xạ môi trường quan tâm của luận án bao gồm 137Cs và các đồng vị trong các dãy phóng xạ urani và thori. Đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs (T1/2 = 30,07 năm) có mặt trong môi trường do các vụ thử hạt nhân trong khí quyển và một số sự cố của lò phản ứng hạt nhân [84]. Do có chu kỳ bán rã dài, đồng vị này khi được phóng thích vào môi trường sẽ tồn tại khá lâu và đóng vai trò như là đồng vị phóng xạ môi trường.

Dãy phóng xạ urani bắt đầu bằng 238U và kết thúc bằng đồng vị bền 206Pb; dãy thori bắt đầu bằng 232Th và kết thúc bằng 208Pb. Các đồng vị thuộc các dãy phóng xạ nói trên cùng với chu kỳ bán rã của chúng được đưa ra trên Hình 1.1 Hoạt độ phóng xạ và sự cân bằng vĩnh cửu Đối với các dãy phóng xạ urani và thori, ngoại trừ đồng vị mẹ và đồng vị con bền cuối cùng, các đồng vị trung gian luôn bao gồm 2 quá trình: quá trình tạo thành do đồng vị mẹ phân rã và quá trình phân rã của chính nó. Trong một hệ kín, khi thời gian bán rã của đồng vị mẹ lớn hơn rất nhiều thời gian bán rã của đồng vị con, thì sau một khoảng thời gian nào đó hoạt độ phóng xạ của đồng vị mẹ cân bằng với hoạt độ phóng xạ của đồng vị con. Các biểu thức tường minh được trình bày tóm tắt như sau [83]: Trong trường hợp đồng vị phóng xạ mẹ phân rã và tạo thành đồng vị con bền thì quy luật thay đổi số hạt nhân phóng xạ theo thời gian t được mô tả bởi hệ thức: N(t) = N0 e- t (1.1) trong đó: N(t) là số hạt nhân của đồng vị mẹ tại thời điểm t và N0 là số hạt nhân tại thời điểm t = 0; là hằng số phân rã phóng xạ.

Hoạt độ phóng xạ của đồng vị mẹ tại thời điểm t khi đó sẽ là: t A(t ) N (t ) A0 e (1.2) trong đó, A0 = N0 là hoạt độ phóng xạ tại thời điểm t = 0. 6 Trong trường hợp hạt nhân con (2) cũng phân rã phóng xạ: (1) 1 (2) 2 (3) (bền) (1.3) thì chúng ta có kết quả sau: 1t N1 (t ) N10 e (1.5) 2 1 trong đó: N10 và N 20 là giá trị N1 (t) và N2 (t) tại t = 0; 1 và 2 là hằng số phân rã của các hạt nhân (1) và (2). Nếu N 20 = 0 tại thời điểm t = 0 thì phương trình (1.5) sẽ trở nên đơn giản hơn: 0 1 N1 1t 2t N 2 (t ) (e e ) (1.6) 2 1 Nếu thời gian bán rã của đồng vị mẹ (T1/2)1 lớn hơn rất nhiều thời gian bán rã của đồng vị con (T1/2)2 và chỉ xét trong khoảng thời gian t thoả mãn điều kiện ( T1/2)2 << t << (T1/2)1 thì chúng ta sẽ có: 1 N1 2N2 (1.7) Sự cân bằng phóng xạ này thường được gọi là cân bằng vĩnh cửu. Đối với trường hợp tổng quát, khi đồng vị mẹ của dãy có thời gian bán rã lớn hơn rất nhiều so với các đồng vị con thì: 1 N1 2N2 3 N3 .2 Hàm lượng khối lượng và hàm lượng phóng xạ Trên thế giới hiện đang dùng hai khái niệm khác nhau là hàm lượng theo khối lượng (mass concentration) và hàm lượng phóng xạ (activity concentration) [52].

Khái niệm hàm lượng phóng xạ cũng được sử dụng trong luận án đối với các đồng vị phóng xạ. Cũng cần lưu ý rằng, trong khi hàm lượng phóng xạ của các đồng vị trong các dãy phóng xạ là gần như bằng nhau khi có cân bằng vĩnh cửu, thì hàm lượng khối lượng của chúng khác nhau rất nhiều. Ví dụ trong trường hợp cân bằng vĩnh cửu, với hàm lượng theo khối lượng của 238U là 3ppm (tương ứng với hàm lượng phóng xạ khoảng 40 Bq/kg) thì hàm lượng theo khối lượng của 234U, 230Th và 226 Ra tương ứng là 0,167ppb, 0,050ppb và 0,00107ppb.82 d 218 214 210 Po Po Po 3.01 d 214 210 206 Pb Pb Pb 26. Dãy phóng xạ urani 232 228 Th Th 1 10 y 1.

Dãy phóng xạ thori 8 1.2 Sơ lƣợc về địa hoá của các actinit 1.1 Tính chất của các actinit Các actinit là những nguyên tố tự nhiên nặng nhất trong vũ trụ. Các đồng vị của những thành viên thấp hơn (actini, protactini, thori, urani) bắt nguồn từ 3 đồng vị mẹ 238U, 235U và 232Th. Sự khác nhau về tính chất hóa lý của một actinit và các con của nó có thể dẫn đến sự phân tách (gọi là sự phân đoạn) của các đồng vị này, gây ra sự mất cân bằng phóng xạ. Các actinit và radi là các nguyên tố mang điện tích dương và có xu hướng tạo thành các liên kết ion mạnh.

Ngược lại, radon là một khí trơ và không bị ion hóa hay phản ứng dưới các điều kiện môi trường. Poloni, bismuth và chì là lưỡng tính và trong môi trường tự nhiên có thể tạo thành các liên kết ion mang đặc tính đồng hóa trị. Trong môi trường nước, Ra2+, Ac3+, Th4+ và Pa5+ tạo thành các dung dịch không màu, nhưng do có mặt của 1 hoặc 2 electron trong vỏ ngoài cùng, ở nồng độ lớn của U4+ và U6+ dung dịch có màu xanh và vàng tương ứng. Trong dung dịch nước, tất cả các ion trên thủy phân với các mức độ khác nhau, phụ thuộc vào pH và tỷ số giữa bán kính ion và điện tích của chúng [35].2 Sự liên kết địa hóa Thori và urani tập trung trong lớp đá vỏ với tỷ số trung bình khoảng 3,5.

Độ phổ cập của urani và thori trong một số loại đá được đưa ra trong Bảng 1. Urani và thori được đưa ưu tiên vào trong macma kết tinh muộn và các dung dịch còn lại sau đó. Vì thế nên chúng được tìm thấy kết tụ chủ yếu với granit và pecmatit. Khi bị phân đoạn khỏi đồng vị mẹ 230Th, radi thường được tìm thấy ở trong các kết tủa thủy nhiệt như barit và liên quan với kết tủa chì.

Bismuth chỉ có một đồng vị bền và thường thấy tập trung trong apatit, sulphit, pecmatit và trong các khoáng đất hiếm [35]. Người ta biết khá ít về tính chất hoá học của poloni bởi vì nó không có đồng vị bền và đồng vị phóng xạ 210Po lại có chu kỳ bán rã ngắn. Trong dung dịch, poloni có xu thế thủy phân thành các dạng không tan hoặc tạo thành các phức anion. Các đồng vị chì bền thường có mặt với độ phổ cập lớn nhất trong sự liên kết với sulphít, nhưng cũng xuất hiện trong silicát và trong apatit [23,35].

Dãi hàm lượng trung bình của urani, thori và tỷ số Th/U trong các loại đá khác nhau Loại đá Tên U (ppm) Th (ppm) Th/U Granit 2,2 – 6,1 8 – 33 3,5 – 6,3 Granodiorit 2,2 – 6,1 8 – 33 3,5 – 6,3 Riolit 2,2 – 6,1 8 – 33 3,5 – 6,3 Nung chảy Daxit 2,2 – 6,1 8 – 33 3,5 – 6,3 Gabro 0,8 3,8 4,3 Bazan 0,1 - 1 0,2 - 5 1-5 Eclogit 0,3 – 3 0,2 – 0,5 2 – 4,3 Granulite 4,9 21 4,3 Gơnai 2,0 5-27 1-30 Biến chất Đá phiến 2,5 7,5-19 ≥3 Phyllite 1,9 5,5 2,9 Slate (acđoa) 2,7 7,5 2,8 Orthoquartzite 0,45-3,2 1,5-9 1,6-3,8 Greywach 0,5-2 1-7 ~2 Phiến sét: - Xanh-xám 2-4 10-13 2,7-7 - Vàng-đỏ 2-4 10-13 2,7-7 - Đen 3-1250 - rất nhỏ Bauxit 11.4 49 ~5 Đá vôi ~2 0-2,4 <1 Đolomit 0,03-2 - - Photphat 50-300 1-5 < 0,1 Trầm tích Evaporit < 0,1 <1 - Động vật thân mềm sống < 0,01-0,5 rất nhỏ - Thân mềm hóa thạch 0,5-8 rất nhỏ - San hô 2-4 nhỏ - Cát và sét biển 0,7-4 1-30 0,4-10 Than bùn 1-12 1-5 <1 Than non < 50-80 - - Than đá 10-6000 - - Nhựa đường (Asphalt) 10-3760 - - Dầu 4-77 - - (Nguồn: Rogers and Adams 1969, Kaufman et al. 1971, Harmon et al. 1975, Kunzendorf and Friedrich 1976).3 Ảnh hưởng của sự phong hóa Ở những nơi môi trường đất bề mặt bị oxy hóa, cả urani và thori đều có thể trở nên linh động theo các cách khác nhau. Phần lớn thori được vận chuyển trong các khoáng bền không tan hoặc bị hấp phụ trên bề mặt của các khoáng sét.

Ngược lại, urani có thể hoặc di chuyển trong dung dịch như là một ion phức, hoặc bị hấp phụ trên bề mặt của khoáng sét hoặc các mảnh vụn. Cả hai nguyên tố xuất hiện trong đá 10 ở trạng thái oxy hóa 4+, nhưng urani có thể bị oxy hóa đến các trạng thái 5+ và 6+ trong môi trường gần bề mặt. Trạng thái oxy hóa 6+ là bền nhất và tạo thành các ion phức uranyl có thể hòa tan mà chúng đóng vai trò quan trọng nhất đối với sự dịch chuyển urani trong quá trình phong hóa [35,54]. Trong một hệ địa chất, các đồng vị con cháu của urani và thori có nồng độ được xác định bởi nồng độ của đồng vị mẹ và thời gian kể từ khi hệ trở nên đóng kín đối với việc dịch chuyển của các nuclit.

Đối với một hệ kín, hoạt độ của tất cả các đồng vị con sẽ bằng hoạt độ của đồng vị mẹ trong một khoảng thời gian cỡ 106 năm thành tạo; trạng thái này được gọi là cân bằng thế kỷ. Tuy nhiên, trong hầu hết môi trường địa chất gần bề mặt hoặc ngay ở bề mặt, sự di cư của các nuclit đều xảy ra do các quá trình vật lý hoặc hóa học. Ví dụ như khí radon có thể khuếch tán ra khỏi hạt khoáng gây nên sự mất cân bằng phóng xạ giữa các đồng vị ở phía trên và phía dưới radon trong các dãy phân rã; hoặc sự mất mát một đồng vị trung gian do tính hòa tan trong nước của nó mạnh (ví dụ như radi) cũng có thể là một nguyên nhân gây ra sự mất cân bằng giữa chúng [35].4 Các chu trình địa hóa 1.1 Sự linh động và vận chuyển trong chất lỏng Ở trạng thái oxy hóa 4+ cả urani và thori gần như là không linh động trong môi trường gần bề mặt ở nhiệt độ thấp. Tuy nhiên, urani có thể trở nên linh động hơn khi bị oxy hóa lên trạng thái 6+.

Trong những dung dịch nước tinh khiết, dưới điều kiện khử, U4+ có thể tạo thành các phức hydroxýt.