I. Giới thiệu và bối cảnh nghiên cứu
Luận án tập trung vào nghiên cứu tổng hợp vật liệu UiO-66 biến tính và ứng dụng trong việc hấp phụ asen (As) trong môi trường nước. Asen là một chất độc hại, gây ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe con người và môi trường. Các phương pháp xử lý asen truyền thống như keo tụ, trao đổi ion, và màng lọc có nhiều hạn chế về hiệu quả và chi phí. Vật liệu khung hữu cơ kim loại (MOFs), đặc biệt là UiO-66, được xem là một giải pháp tiềm năng nhờ diện tích bề mặt lớn, độ ổn định cao, và khả năng tùy chỉnh cấu trúc. Luận án này nhằm tổng hợp và biến tính UiO-66 để tăng cường khả năng hấp phụ asen, đồng thời nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình hấp phụ.
1.1. Vấn đề ô nhiễm asen trong nước
Asen là một nguyên tố độc hại, thường tồn tại trong nước dưới dạng As(III) và As(V). Theo Tổ chức Y tế Thế giới (WHO), nồng độ asen trong nước uống không được vượt quá 10 μg/L. Tuy nhiên, nhiều khu vực trên thế giới, đặc biệt là châu Á, có nồng độ asen vượt ngưỡng này. Việc tiếp xúc lâu dài với asen có thể gây ra các bệnh ung thư nội tạng như gan, phổi, và thận. Do đó, việc phát triển các phương pháp xử lý asen hiệu quả và tiết kiệm chi phí là vô cùng cấp thiết.
1.2. Ứng dụng của vật liệu MOFs trong xử lý asen
Vật liệu khung hữu cơ kim loại (MOFs) là một lớp vật liệu mới với cấu trúc xốp, diện tích bề mặt lớn, và khả năng tùy chỉnh cao. UiO-66, một loại MOFs chứa zirconium, được nghiên cứu rộng rãi nhờ độ ổn định cao và khả năng hấp phụ các chất ô nhiễm. Các nghiên cứu gần đây cho thấy UiO-66 có thể hấp phụ asen với dung lượng cao, đặc biệt khi được biến tính để tạo thêm các khuyết tật và tâm hoạt động. Luận án này tập trung vào việc tổng hợp UiO-66 với các chất điều biến như axit acetic, HCl, và CTABr để tăng cường khả năng hấp phụ asen.
II. Phương pháp tổng hợp và đặc trưng vật liệu
Luận án sử dụng phương pháp nhiệt dung môi để tổng hợp UiO-66 và các biến thể của nó. Các chất điều biến như axit acetic, HCl, và CTABr được sử dụng để tạo ra các khuyết tật trong cấu trúc vật liệu, nhằm tăng diện tích bề mặt và khả năng hấp phụ. Vật liệu sau tổng hợp được đặc trưng bằng các phương pháp như nhiễu xạ tia X (XRD), phổ hồng ngoại (FTIR), hiển vi điện tử quét (SEM), và phân tích nhiệt (TGA). Kết quả cho thấy các biến thể của UiO-66 có cấu trúc ổn định và diện tích bề mặt lớn, phù hợp cho việc hấp phụ asen.
2.1. Quy trình tổng hợp vật liệu UiO 66
Vật liệu UiO-66 được tổng hợp bằng phương pháp nhiệt dung môi, sử dụng zirconium chloride và axit terephthalic làm tiền chất. Các chất điều biến như axit acetic, HCl, và CTABr được thêm vào để tạo ra các khuyết tật trong cấu trúc. Quá trình tổng hợp được thực hiện ở nhiệt độ cao (150-200°C) trong thời gian dài (24-96 giờ). Kết quả thu được là các mẫu UiO-66 với kích thước hạt nhỏ và cấu trúc xốp.
2.2. Đặc trưng vật liệu
Các mẫu UiO-66 được đặc trưng bằng XRD để xác định cấu trúc tinh thể, FTIR để phân tích các nhóm chức, và SEM để quan sát hình thái bề mặt. Kết quả cho thấy các mẫu UiO-66 có cấu trúc ổn định và diện tích bề mặt lớn, đặc biệt là các mẫu được biến tính với CTABr. Phân tích nhiệt (TGA) cũng cho thấy vật liệu có độ ổn định nhiệt cao, phù hợp cho các ứng dụng thực tế.
III. Nghiên cứu khả năng hấp phụ asen
Luận án tiến hành nghiên cứu khả năng hấp phụ asen của các mẫu UiO-66 biến tính. Kết quả cho thấy các mẫu UiO-66 biến tính với CTABr và Fe3+ có khả năng hấp phụ asen cao nhất, đạt tới 303 mg/g. Các yếu tố như pH, nồng độ asen ban đầu, và thời gian hấp phụ được nghiên cứu để tối ưu hóa quá trình. Động học hấp phụ được mô tả bằng các mô hình Langmuir và Freundlich, cho thấy quá trình hấp phụ tuân theo cơ chế hóa học. Vật liệu cũng được đánh giá khả năng tái sử dụng, cho thấy hiệu quả hấp phụ ổn định sau nhiều chu kỳ.
3.1. Ảnh hưởng của pH và nồng độ asen
Kết quả nghiên cứu cho thấy pH có ảnh hưởng lớn đến khả năng hấp phụ asen của UiO-66. Ở pH trung tính (6-8), hiệu quả hấp phụ đạt cao nhất do sự tương tác tĩnh điện giữa vật liệu và ion asen. Nồng độ asen ban đầu cũng ảnh hưởng đến dung lượng hấp phụ, với nồng độ càng cao thì dung lượng hấp phụ càng tăng, nhưng đến một ngưỡng nhất định thì hiệu quả hấp phụ sẽ giảm.
3.2. Động học và cơ chế hấp phụ
Động học hấp phụ asen được mô tả bằng các mô hình Langmuir và Freundlich. Kết quả cho thấy quá trình hấp phụ tuân theo cơ chế hóa học, với sự tương tác mạnh giữa vật liệu và ion asen. Cơ chế hấp phụ được đề xuất là sự kết hợp giữa tương tác tĩnh điện và liên kết hóa học giữa các tâm hoạt động trên bề mặt vật liệu với ion asen.
IV. Kết luận và ứng dụng thực tiễn
Luận án đã thành công trong việc tổng hợp và biến tính UiO-66 để tăng cường khả năng hấp phụ asen. Các mẫu UiO-66 biến tính với CTABr và Fe3+ cho thấy hiệu quả hấp phụ cao, đạt tới 303 mg/g, vượt trội so với các vật liệu truyền thống. Nghiên cứu cũng chỉ ra rằng vật liệu có thể tái sử dụng nhiều lần mà không giảm hiệu quả hấp phụ. Kết quả này mở ra tiềm năng ứng dụng thực tế của UiO-66 trong việc xử lý nước ô nhiễm asen, đặc biệt là ở các khu vực có nồng độ asen cao.
4.1. Đóng góp của nghiên cứu
Nghiên cứu đã đóng góp vào việc phát triển các vật liệu mới có khả năng hấp phụ asen hiệu quả, đồng thời cung cấp cơ sở khoa học cho việc tối ưu hóa quá trình hấp phụ. Các kết quả nghiên cứu có thể được áp dụng trong thực tế để xử lý nước ô nhiễm asen, góp phần bảo vệ sức khỏe cộng đồng và môi trường.
4.2. Hướng phát triển trong tương lai
Trong tương lai, nghiên cứu có thể tập trung vào việc tối ưu hóa quy trình tổng hợp UiO-66 để giảm chi phí và thời gian sản xuất. Ngoài ra, việc nghiên cứu ứng dụng UiO-66 trong các lĩnh vực khác như xúc tác, lưu trữ năng lượng, và dẫn truyền thuốc cũng là một hướng đi tiềm năng.
