MỞ ĐẦU Hiện nay, cuộc cách mạng khoa học công nghệ 4.0 hay còn gọi là cuộc cách mạng công nghệ số đã và đang phát triển nhanh chóng phục vụ nhu cầu ngày càng cao của con người. Nó bao gồm rất nhiều các lĩnh vực như trí tuệ nhân tạo, chế tạo rô bốt, phân tích dữ liệu lớn, điện toán đám mây, phát triển mạng 5G, công nghệ in 3D, công nghệ nano, công nghệ sinh học, khoa học vật liệu, lưu trữ năng lượng. Trong đó, khoa học vật liệu là một lĩnh vực đóng vai trò rất quan trọng. Việc nghiên cứu tạo ra những vật liệu mới với những tính chất độc đáo, thú vị và ưu việt hơn hẳn so với những vật liệu trong tự nhiên được quan tâm hàng đầu.
Nhu cầu này đã dẫn đến các nghiên cứu mạnh mẽ cả về lý thuyết và thực nghiệm trong lĩnh vực vật liệu biến hóa (Metamaterials – MMs) – vật liệu nhân tạo có nhiều tính chất mới lạ chưa từng được quan sát trong tự nhiên. Mặc dù, từ năm 1968, mô hình lý thuyết của Veselago đã dự đoán sự tồn tại tính chất của vật liệu MMs [1], nhưng tên gọi “metamaterial” (tên gọi chung cho vật liệu nhân tạo chứa đặc tính vượt trội, kỳ lạ, không tồn tại trong tự nhiên) đến năm 2001 mới được sử dụng lần đầu tiên bởi Walser [2]. Trong thời gian qua, vật liệu MMs đã tạo nên một cuộc cách mạng về vật liệu tiên tiến và đặt ra nhiều thách thức đối với khoa học cơ bản khi MMs có các đặc tính và hiệu ứng điện động lực học thú vị, chẳng hạn như chiết suất âm, hiệu ứng nghịch đảo trong dịch chuyển Doppler, hiệu ứng bẻ cong ánh sáng, hiệu ứng nghịch đảo của phát xạ Cherenkov, hiệu ứng hấp thụ hoàn hảo sóng điện từ,. Những đặc tính khác lạ và thú vị đó của MMs nếu được nghiên cứu hoàn chỉnh và ứng dụng vào thực tế sẽ giúp con người hiện thực hóa được các kỳ vọng trước đây chỉ tồn tại trong thế giới khoa học viễn tưởng.
Trong tương tác với sóng điện từ, MMs được định nghĩa là vật liệu có cấu trúc cộng hưởng điện từ nhân tạo, bao gồm các ô cơ sở được sắp xếp tuần hoàn hoặc không tuần hoàn. Các cấu trúc cơ sở này còn được gọi là các “giả nguyên tử” có kích thước nhỏ hơn nhiều lần bước sóng. Các ô cơ sở trong MMs thông thường là các bộ cộng hưởng được tạo thành từ cấu trúc điện môi – kim loại. Tính chất điện từ của MMs phụ thuộc nhiều vào cấu trúc vật lý của các ô cơ sở hơn là bản chất lý – hóa của các vật liệu thành phần.
Lợi thế này khiến cho vùng tần số hoạt động của MMs có thể linh hoạt thay đổi thông qua việc thiết kế cấu trúc ô cơ sở. Do đó, MMs có thể phù hợp cho các ứng dụng với sóng điện từ hoạt động trong một khoảng tần số nhất định, luan an 2 từ vùng bước sóng dài (MHz) đến vùng bước sóng ngắn (quang học) [9-15]. Bên cạnh khả năng hoạt động ở mọi vùng tần số khác nhau, thiết kế linh hoạt MMs còn có lợi thế về kích thước, trong đó kích thước ô cơ sở của MMs nhỏ hơn nhiều lần so với bước sóng hoạt động (thường nhỏ hơn từ 7 đến 10 lần). Do tồn tại những tính chất đặc biệt và sở hữu những lợi thế về khả năng ứng dụng, những sản phẩm dựa trên MMs ngày càng xuất hiện nhiều trên thị trường thương mại quốc tế [16].
Có thể kể ra một số lĩnh vực ứng dụng nổi bật của MMs trên thế giới hiện nay như thông tin và viễn thông, an ninh quốc phòng, hàng không, y tế,. Mặc dù, các tính chất điện từ của MMs được quan tâm và nghiên cứu mạnh mẽ, tuy nhiên do phụ thuộc vào cấu trúc cơ sở nên các tính chất này thường không linh hoạt và khó thay đổi sau khi chế tạo. Do đó, đã có nhiều hướng nghiên cứu tích hợp các vật liệu khác nhau vào MMs với mục đích điều khiển các tính chất điện từ của chúng thông qua các tác động ngoại vi như nhiệt, điện trường, từ trường, chiếu sáng, … [17-21]. Trong đó, sử dụng điện trường để điều khiển tính chất điện từ của MMs có nhiều ưu thế về khả năng điều chỉnh linh hoạt.
Cùng với sự phát triển của MMs, graphene là một loại vật liệu 2D tiên tiến mới có nhiều tính chất điện từ thú vị, lần đầu tiên được bóc tách vào năm 2004 bởi các nhà vật lý tại Đại học Manchester (Anh) và Học viện công nghệ Vi điện tử tại Chernogolovka (Nga) [22]. Graphene là dạng màng hai chiều của carbon, có bề dày gồm một lớp nguyên tử với tính chất ưu việt như độ truyền qua quang học cao, linh hoạt, độ dẫn điện cao có thể điều khiển bằng điện trường. Tích hợp graphene vào thành phần của vật liệu MMs là một ý tưởng đột phá trong lĩnh vực khoa học vật liệu tiên tiến được triển khai nghiên cứu trên thế giới từ năm 2011 [23]. Ưu thế về độ dẫn của graphene so với các kim loại quý như vàng, bạc là không đáng kể, tuy nhiên khả năng thay đổi độ dẫn và các đặc tính quang học của graphene bằng các tác động ngoại vi là điểm khác biệt lớn nhất khiến chúng có thể tạo ra thế hệ MMs siêu linh hoạt [24,25].
Mặt khác, MMs sử dụng graphene ở dạng cấu trúc tuần hoàn cũng giúp các tính chất thú vị của graphene trở nên biến hóa hơn so với dạng màng liên tục. Kết hợp giữa màng graphene thông thường với graphene được cấu trúc hóa trong MMs cho phép mở rộng khả năng và tận dụng ưu thế của vật liệu graphene trong các tính chất và ứng dụng sử dụng bức xạ THz như siêu thấu kính, gương phản xạ sóng điện từ, thiết bị hấp thụ và phân cực sóng điện từ. luan an 3 Cùng với xu thế nghiên cứu chung của thế giới, trong nước hướng nghiên cứu tính chất điện từ của MMs đã được triển khai tại Viện Khoa học vật liệu từ năm 2009 bằng cả phương pháp lý thuyết, mô phỏng, chế tạo và đo đạc. Đã có nhiều nghiên cứu mới được triển khai, trong đó có thể kể đến luận án Tiến sĩ nghiên cứu vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ (Metamaterials Perfect Absorbers – MPAs) trong vùng vi sóng (2-20 GHz) của TS.
Cũng trong năm 2015, TS. Nguyễn Thị Hiền đã hoàn thành luận án Tiến sĩ nghiên cứu vật liệu MMs lai hóa hoạt động ở vùng GHz có chiết suất âm [27]. Kế thừa thành quả đó, năm 2017, TS. Phạm Thị Trang đã bảo vệ thành công luận án Tiến sĩ, trong đó tiếp cận các mô hình lý thuyết kết hợp với mô phỏng và thực nghiệm nghiên cứu vật liệu MPAs có vùng hấp thụ vi sóng mở rộng theo mô hình cộng hưởng bất đối xứng [28].
Gần đây nhất, vào năm 2019, TS. Đinh Hồng Tiệp đã nghiên cứu nguyên lý, cơ chế của MPAs hoạt động với băng tần rộng trong vùng tần số GHz [29]. Đối với vùng tần số THz, năm 2018, bằng cách phát triển các mô hình lý thuyết và kỹ thuật mô phỏng các MPA hấp thụ một chiều hoạt động ở vùng tần số THz, TS. Đặng Hồng Lưu đã tạo tiền đề quan trọng cho việc tiếp cận MPAs hoạt động ở vùng THz [30].
Song song với thành công và phát triển tại Viện Khoa học vật liệu, lĩnh vực nghiên cứu MMs đã được nhân rộng tại nhiều nhóm nghiên cứu khác trong nước như: nhóm nghiên cứu của PGS. Trần Mạnh Cường, Trường Đại học Sư phạm Hà Nội; nhóm nghiên cứu của PGS. Nguyễn Thị Quỳnh Hoa, Trường Đại học Vinh; nhóm nghiên cứu của TS. Lê Minh Thùy, Trường Đại học Bách Khoa Hà Nội; nhóm PGS.
Lê Đắc Tuyên, Đại học Mỏ địa chất; nhóm TS. Lê Văn Quỳnh, VinUni. Sau hơn mười năm triển khai nghiên cứu tại Viện Khoa học vật liệu, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam, hướng nghiên cứu về vật liệu MMs đã đạt được nhiều kết quả quan trọng được công bố trên các tạp chí quốc tế thuộc hệ thống SCIE, các tạp chí chuyên ngành trong nước và các hội thảo khoa học uy tín [31-47]. Tuy nhiên, do tính chất điện từ của vật liệu MMs phụ thuộc vào tính chất cộng hưởng và tính chất vật lý của các vật liệu cấu thành, vì vậy dải tần số hoạt động của vật liệu MMs thường hẹp và cố định sau khi chế tạo.
Bên cạnh đó, các vật liệu cấu thành MMs thường không đàn hồi nên khó bao phủ được các bề mặt cong trong thực tế cần che chắn. Do đó, cần tiếp tục nghiên cứu phát triển vật liệu MMs với các tính năng như điều khiển linh hoạt tần số hoạt động của MMs sau khi đã chế tạo, mở rộng dải luan an 4 tần làm việc của MMs từ GHz đến THz và tần số quang học, sử dụng các vật liệu có tính đàn hồi trong chế tạo MMs. Vì vậy, nhóm chúng tôi tiếp tục nghiên cứu, mở rộng hợp tác nghiên cứu với các nhóm trong nước và trên thế giới như Đại học Hanyang (Hàn Quốc), Đại học Leuven (Vương quốc Bỉ), Viện nghiên cứu hóa lý RIKEN (Nhật Bản) nhằm giải quyết các vấn đề về hiện thực hóa các ứng dụng của vật liệu MMs trong thực tế. Tại thời điểm năm 2017, khi xây dựng đề cương của luận án Tiến sĩ này, xu hướng tích hợp vật liệu 2D graphene vào MMs, cụ thể là MPAs, để điều khiển các tính chất hấp thụ đang là một hướng đi được rất nhiều nhóm nghiên cứu trên thế giới quan tâm.
Mặc dù, hầu hết các loại vật liệu MPAs tích hợp graphene cho phép thay đổi tần số và biên độ hấp thụ, tuy nhiên đều tồn tại hai nhược điểm lớn khiến khả năng ứng dụng của loại vật liệu này trở nên hạn chế, đó là: i) Chỉ có khả năng hấp thụ một chiều do phần lớn thiết kế MPAs sử dụng lớp kim loại phía sau. ii) Chỉ có khả năng làm việc ở chế độ phản xạ (sóng tới ở ngoài vùng hấp thụ sẽ bị phản xạ do lớp kim loại đóng vai trò như một gương điện từ). Do đó, nghiên cứu bản chất vật lý của vật liệu MPAs, từ đó tích hợp với graphene, tối ưu hóa cấu trúc để tạo ra một thế hệ vật liệu MPA tích hợp graphene có khả năng hấp thụ đẳng hướng hai chiều (thay vì chỉ hấp thụ theo một chiều) là một hướng nghiên cứu mới, quan trọng, không thể thiếu để đưa vật liệu MPAs tới những ứng dụng thực tiễn trong quang học, quân sự, năng lượng và y sinh.