Nghiên cứu hoạt tính oxy hóa của hợp chất hữu cơ dễ bay hơi trên nano vàng và than hoạt tính

LỜI CAM ĐOAN

TÓM TẮT LUẬN ÁN

ABSTRACT

LỜI CÁM ƠN

MỤC LỤC

DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH

DANH MỤC BẢNG BIỂU

DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT

MỞ ĐẦU

1. Chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs) và tác hại của chúng đến môi trường, sức khỏe con người

2. Các phương pháp xử lý VOCs

2.1. Phương pháp hấp phụ

2.2. Phương pháp oxy hóa xúc tác

3. Xúc tác oxy hóa xử lý VOCs

4. Chất xúc tác lưỡng kim loại

5. Chất xúc tiến CeO2

6. Chất mang cacbon

7. Ảnh hưởng của hơi nước

7.1. Giới thiệu về xúc tác nano Au

7.2. Các phương pháp tổng hợp xúc tác nano Au

7.3. Tình hình nghiên cứu và sử dụng xúc tác nano Au

8. Động học và cơ chế phản ứng của oxy hóa xúc tác VOCs

8.1. Mô hình động học phản ứng của oxy hóa xúc tác VOCs

8.2. Cơ chế phản ứng của oxy hóa xúc tác VOCs

9. Mục tiêu, phạm vi và ý nghĩa của nghiên cứu

9.1. Mục tiêu nghiên cứu

9.2. Phạm vi và đối tượng nghiên cứu

9.3. Ý nghĩa của nghiên cứu

1. NGUYÊN VẬT LIỆU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

1.1. Quy trình thực nghiệm

1.2. Hóa chất, dụng cụ và thiết bị thí nghiệm

1.2.1. Dụng cụ và thiết bị

1.3. Tổng hợp các vật liệu Me/GC bằng phương pháp metal-sol

1.3.1. Ảnh hưởng của điều kiện tổng hợp đến kích thước các hạt nano Au trên chất xúc tác Au/GC

1.3.2. Tổng hợp các vật liệu Me/GC (Me = Au, Pd, Au(Pd))

1.4. Tổng hợp các vật liệu Me/CeO2/GC

1.4.1. Tổng hợp vật liệu CeO2/GC bằng phương pháp ngâm tẩm một bước

1.4.2. Tổng hợp các vật liệu Me/CeO2/GC bằng phương pháp metal-sol

1.5. Các phương pháp phân tích đặc trưng vật liệu

1.5.1. Phương pháp nhiễu xạ tia X

1.5.2. Phương pháp hấp phụ đẳng nhiệt đa lớp

1.5.3. Phương pháp kính hiển vi quét điện tử

1.5.4. Phương pháp kính hiển vi điện tử truyền qua

1.5.5. Phương pháp kính hiển vi điện tử truyền qua phân giải cao

1.5.6. Phương pháp phổ tán xạ năng lượng tia X

1.5.7. Phương pháp quang phổ nguồn plasma cảm ứng cao tần kết nối khối phổ

1.5.8. Phương pháp khử hydro theo chương trình nhiệt độ

1.5.9. Phương pháp giải hấp phụ oxy theo chương trình nhiệt độ

1.5.10. Phương pháp xác định điểm đẳng điện (PZC)

1.5.11. Phương pháp quang phổ hồng ngoại

1.6. Đánh giá độ chuyển hóa toluen, fomandehit của các vật liệu

1.6.1. Hệ thống phản ứng

1.6.2. Thực hiện phản ứng

1.6.3. Các yếu tố đã được khảo sát trong quá trình xử lý toluen

1.6.4. Các yếu tố đã được khảo sát trong quá trình xử lý fomandehit

1.6.5. Tính toán kết quả phản ứng

1.6.6. Động học phản ứng xúc tác

2. ĐẶC TRƯNG VÀ HOẠT TÍNH OXY HÓA CÁC HỢP CHẤT HỮU CƠ DỄ BAY HƠI CỦA CÁC HỆ XÚC TÁC

2.1. Xúc tác nano Me/GC

2.1.1. Phân tích đặc trưng các vật liệu Me/GC

2.1.2. Đặc trưng của các xúc tác Au/GC trong khảo sát ảnh hưởng của điều kiện tổng hợp đến kích thước các hạt nano Au

2.1.3. Các vật liệu Me/GC

2.1.4. Khảo sát hiệu quả xử lý toluen của các vật liệu Me/GC

2.1.4.1. Độ chuyển hóa toluen của các xúc tác Au/GC trong khảo sát ảnh hưởng của điều kiện tổng hợp đến kích thước các hạt nano Au

2.1.4.2. Đánh giá hiệu quả xử lý toluen của các vật liệu Me/GC

2.1.5. Đánh giá hiệu quả xử lý fomandehit của các vật liệu Me/GC

2.1.5.1. Khả năng hấp phụ fomandehit của các vật liệu Me/GC

2.1.5.2. Ảnh hưởng của loại xúc tác đến độ chuyển hóa fomandehit của các vật liệu Me/GC

2.1.5.3. Ảnh hưởng của nồng độ hơi nước đến độ chuyển hóa fomandehit của vật liệu 0,50%Au/GC và 0,50%Au-0,27%Pd/GC

2.1.5.4. Khảo sát độ chuyển hóa fomandehit theo thời gian của xúc tác Me/GC

2.1.6. Khảo sát động học phản ứng của xúc tác Me/GC

2.2. Xúc tác nano Me/CeO2/GC

2.2.1. Phân tích đặc trưng các vật liệu Me/CeO2/GC

2.2.2. Đánh giá hiệu quả xử lý toluen của các vật liệu Me/CeO2/GC

2.2.2.1. Khả năng hấp phụ của các vật liệu Me/CeO2/GC

2.2.2.2. Ảnh hưởng của loại xúc tác và hàm lượng kim loại đến độ chuyển hóa toluen của các vật liệu Me/CeO2/GC

2.2.2.3. Ảnh hưởng của nhiệt độ phản ứng đến độ chuyển hóa toluen của các vật liệu Me/CeO2/GC

2.2.2.4. Ảnh hưởng của nồng độ toluen đến độ chuyển hóa toluen của các vật liệu Me/CeO2/GC

2.2.2.5. Ảnh hưởng của nồng độ hơi nước đến độ chuyển hóa toluen của các vật liệu Me/CeO2/GC

2.2.2.6. Ảnh hưởng của tốc độ thể tích đến độ chuyển hóa toluen của các vật liệu Me/CeO2/GC

2.2.2.7. Khảo sát độ chuyển hóa toluen theo thời gian của xúc tác Me/CeO2/GC

2.2.2.8. So sánh độ chuyển hóa toluen của xúc tác Me/GC và Me/CeO2/GC

2.2.3. Đánh giá hiệu quả xử lý fomandehit của các vật liệu Me/CeO2/GC

2.2.3.1. Khả năng hấp phụ fomandehit của các vật liệu Me/CeO2/GC

2.2.3.2. Ảnh hưởng của loại xúc tác đến độ chuyển hóa fomandehit của các vật liệu Me/CeO2/GC

2.2.3.3. Ảnh hưởng của nồng độ hơi nước đến độ chuyển hóa fomandehit của các mẫu 0,50%Au/CeO2/GC và 0,50%Au-0,27%Pd/CeO2/GC

2.2.3.4. Khảo sát độ chuyển hóa fomandehit theo thời gian của xúc tác Me/CeO2/GC

2.2.4. Khảo sát động học phản ứng của xúc tác Me/CeO2/GC

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

DANH MỤC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ

TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Tổng quan về hoạt tính oxy hóa

Nghiên cứu về hoạt tính oxy hóa của các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs) đã trở thành một lĩnh vực quan trọng trong việc xử lý ô nhiễm môi trường. Các hợp chất này không chỉ gây hại cho sức khỏe con người mà còn ảnh hưởng nghiêm trọng đến môi trường. Việc tìm kiếm các chất xúc tác hiệu quả, đặc biệt là các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi trên nền nano vàng và than hoạt tính, đã thu hút sự quan tâm của nhiều nhà nghiên cứu. Các nghiên cứu trước đây đã chỉ ra rằng oxy hóa là một phương pháp hiệu quả để xử lý VOCs, và việc sử dụng các chất xúc tác nano có thể cải thiện đáng kể hiệu suất phản ứng. Đặc biệt, các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi như toluen và fomandehit đã được lựa chọn làm đối tượng nghiên cứu chính trong luận án này.

1.1. Tác động của VOCs đến môi trường

Các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs) là những chất khí có thể gây ô nhiễm không khí và ảnh hưởng đến sức khỏe con người. Chúng thường xuất hiện trong các sản phẩm như sơn, dung môi và chất tẩy rửa. Nghiên cứu cho thấy rằng VOCs có thể gây ra các vấn đề về hô hấp, dị ứng và thậm chí là ung thư. Do đó, việc phát triển các phương pháp xử lý hiệu quả cho VOCs là rất cần thiết. Các phương pháp như hấp phụ, oxy hóa xúc tác và sử dụng than hoạt tính đã được nghiên cứu để giảm thiểu tác động của VOCs đến môi trường. Việc sử dụng than hoạt tính không chỉ giúp hấp phụ VOCs mà còn có thể kết hợp với các chất xúc tác để tăng cường hiệu quả xử lý.

II. Phương pháp nghiên cứu

Luận án này áp dụng phương pháp tổng hợp các chất xúc tác nano bằng cách sử dụng phương pháp metal-sol. Các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi được oxy hóa bằng các chất xúc tác nano vàng và palladium mang trên than hoạt tính. Nghiên cứu đã chỉ ra rằng việc kết hợp giữa nano vàng và than hoạt tính có thể tạo ra các chất xúc tác có hoạt tính cao hơn so với các chất xúc tác đơn lẻ. Các phương pháp phân tích như nhiễu xạ tia X (XRD), kính hiển vi điện tử quét (SEM) và quang phổ hồng ngoại (FTIR) đã được sử dụng để xác định cấu trúc và tính chất của các vật liệu xúc tác. Kết quả cho thấy rằng kích thước hạt của các chất xúc tác nano có ảnh hưởng lớn đến hoạt tính oxy hóa của chúng.

2.1. Tổng hợp và đặc trưng vật liệu

Quá trình tổng hợp các chất xúc tác nano được thực hiện thông qua các bước cụ thể, bao gồm việc chuẩn bị dung dịch kim loại, sau đó kết hợp với than hoạt tính. Các vật liệu được tổng hợp đã được phân tích để xác định kích thước hạt, hình dạng và cấu trúc. Kết quả cho thấy rằng các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi được oxy hóa hiệu quả hơn khi sử dụng các chất xúc tác nano có kích thước nhỏ. Sự tương tác giữa các hạt nano và bề mặt của than hoạt tính cũng đóng vai trò quan trọng trong việc cải thiện hoạt tính xúc tác. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng việc tối ưu hóa điều kiện tổng hợp có thể dẫn đến sự gia tăng đáng kể trong hiệu suất oxy hóa của các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi.

III. Kết quả và thảo luận

Kết quả nghiên cứu cho thấy rằng các chất xúc tác nano vàng và palladium mang trên than hoạt tính có khả năng oxy hóa các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi như toluen và fomandehit ở nhiệt độ thấp. Đặc biệt, xúc tác 0,50%Au-0,27%Pd/CeO2/GC cho thấy độ chuyển hóa toluen đạt 96,5% ở nhiệt độ 175 °C, cao hơn đáng kể so với các xúc tác khác. Điều này chứng tỏ rằng việc sử dụng nano vàng và than hoạt tính không chỉ cải thiện hiệu suất oxy hóa mà còn giúp giảm thiểu ô nhiễm môi trường. Các mô hình động học như Langmuir-Hinshelwood và Mars-van Krevelen đã được áp dụng để mô tả cơ chế phản ứng, cho thấy sự hấp phụ của toluen và oxy trên các tâm xúc tác khác nhau.

3.1. Đánh giá hiệu quả xử lý

Đánh giá hiệu quả xử lý cho thấy rằng các chất xúc tác nano có khả năng xử lý VOCs tốt hơn so với các phương pháp truyền thống. Sự hiện diện của hơi nước không làm giảm đáng kể hoạt tính của các vật liệu, nhờ vào tính kỵ nước của than hoạt tính. Kết quả này mở ra hướng đi mới trong việc phát triển các chất xúc tác hiệu quả cho việc xử lý VOCs trong điều kiện thực tế. Việc áp dụng các chất xúc tác này không chỉ giúp cải thiện chất lượng không khí mà còn góp phần bảo vệ sức khỏe cộng đồng.

Luận án tiến sĩ: Nghiên cứu hoạt tính oxy hóa các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi với nano vàng và than hoạt tính