Tổng Hợp và Ứng Dụng Aerogel Composite Từ Phụ Phẩm Nông Nghiệp Trong Xử Lý Nước Thải

Luận văn về tổng hợp và ứng dụng vật liệu aerogel composite từ phụ phẩm nông nghiệp trong xử lý nước thải. Nghiên cứu kỹ thuật hóa học xử lý ô nhiễm.

• Tác giả: Vu Van Phu
• Người hướng dẫn: Assoc. Le Thi Kim Phung
• Trường học: Ho Chi Minh City University of Technology
• Chuyên ngành: Chemical Engineering
• Đề tài: Tổng Hợp Và Ứng Dụng Vật Liệu Aerogel Composite Từ Phụ Phẩm Nông Nghiệp Trong Xử Lý Nước Thải
• Loại tài liệu: Master Thesis
• Năm xuất bản: 2023
• Địa điểm: Ho Chi Minh City

Mục lục chi tiết

• LỜI CẢM ƠN
• TÓM TẮT
• LỜI CAM ĐOAN
• DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT
• DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
• DANH MỤC CÁC BẢNG
• 1. CHƯƠNG 1: MỞ ĐẦU
• 1.1. Mục tiêu nghiên cứu
• 1.2. Bố cục luận văn
• 2. CHƯƠNG 2: TỔNG QUAN TÀI LIỆU
• 2.1. Aerogel và aerogel composite
• 2.2. Cellulose aerogel composite
• 2.2.1. Sợi lá dứa
• 2.2.2. Sợi cotton phế thải
• 2.3. Silica-based aerogel composite
• 2.3.1. Chitosan-silica aerogel composite
• 2.4. Phương pháp tổng hợp aerogel
• 2.4.1. Tổng hợp cellulose aerogel composite
• 2.4.2. Tổng hợp silica-based aerogel composite
• 2.5. Ứng dụng của aerogel trong xử lý nước thải
• 3. CHƯƠNG 3: NGUYÊN VẬT LIỆU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 3.1. Cellulose aerogel composite
• 3.1.1. Hóa chất và vật liệu
• 3.1.2. Tổng hợp aerogel composite PF/CF
• 3.1.3. Nghiên cứu khả năng tách dầu của aerogel composite PF/CF kỵ nước
• 3.1.4. Nghiên cứu khả năng hấp phụ phẩm màu MB của aerogel composite PF/CF
• 3.2. Silica-based aerogel composite
• 3.2.1. Hóa chất và vật liệu
• 3.2.2. Tổng hợp silica aerogel
• 3.2.3. Tổng hợp chitosan-silica aerogel composite
• 3.2.4. Nghiên cứu khả năng hấp phụ thuốc nhuộm cation MB của vật liệu xốp gốc silica
• 3.3. Khối lượng riêng và độ xốp
• 3.4. Phân tích hình thái bề mặt
• 3.5. Phân tích diện tích bề mặt riêng và kích thước lỗ xốp
• 3.6. Phân tích độ bền cơ học
• 3.7. Phân tích phổ hồng ngoại
• 3.8. Phân tích độ dẫn nhiệt
• 4. CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 4.1. Cellulose aerogel composites
• 4.1.1. Đặc trưng của aerogel composite PF/CF
• 4.1.2. Khả năng loại bỏ thuốc nhuộm của aerogel composite PF/CF
• 4.1.3. Khả năng hấp phụ dầu của aerogel composite PF/CF phủ MTMS
• 4.2. Silica-based aerogel composite
• 4.2.1. Ảnh hưởng của nồng độ axit đến quá trình gel hóa của silica aerogel từ tro trấu
• 4.2.2. Đặc trưng của silica aerogel và chitosan-silica aerogel composite
• 4.2.3. Khả năng hấp phụ thuốc nhuộm của chitosan-silica aerogel composite
• 5. CHƯƠNG 5: KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN
• 5.1. Kiến nghị cho các nghiên cứu tiếp theo
• DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ
• LÝ LỊCH TRÍCH NGANG

Tóm tắt

I. Tổng Quan Vật Liệu Aerogel Composite Xử Lý Nước Thải 55

Ô nhiễm môi trường, đặc biệt là ô nhiễm nguồn nước, đang là vấn đề nhức nhối toàn cầu, đe dọa nghiêm trọng sức khỏe con người và hệ sinh thái. Theo thống kê, ô nhiễm nguồn nước gây ra khoảng 14.000 ca tử vong mỗi ngày. Trong số các nguyên nhân gây ô nhiễm, các chất ô nhiễm hữu cơ, bao gồm thuốc nhuộm hòa tan và dầu không hòa tan, là những tác nhân chính trong nước thải. Việc gia tăng các hoạt động công nghiệp và các sự cố tràn dầu đã làm tăng đáng kể lượng chất ô nhiễm này. Nước thải chứa dầu tàn phá đời sống thủy sinh và trên cạn, đồng thời gây ra những tác động kinh tế tiêu cực đến ngành du lịch và đánh bắt cá. Tương tác với dầu tràn không chỉ giết chết vô số sinh vật dưới nước mà còn gây ô nhiễm nghiêm trọng các bãi biển. Sự hiện diện của thuốc nhuộm trong nước thải cũng là một mối lo ngại lớn về môi trường do nồng độ cao và khả năng phân hủy sinh học thấp trong hệ sinh thái thủy sinh. Ví dụ điển hình là methylene blue (MB), được sử dụng rộng rãi trong nhiều ngành công nghiệp như dệt may, dược phẩm, in ấn, thực phẩm, sơn và mỹ phẩm. Theo tài liệu gốc, sau khi sử dụng trong sản xuất, một phần lớn MB còn sót lại được thải vào nước thải, gây nguy hiểm cho môi trường và sức khỏe con người.

1.1. Định Nghĩa và Tính Chất Ưu Việt của Vật Liệu Aerogel

Aerogel là vật liệu có độ xốp cao với những đặc tính riêng biệt. Nó có trọng lượng cực nhẹ, kích thước lỗ rỗng nhỏ (khoảng 1-50 nm), diện tích bề mặt lớn và khả năng hấp phụ mạnh mẽ. Những tính chất này làm cho aerogel trở thành vật liệu hấp thụ đa năng, phù hợp cho nhiều ứng dụng tiềm năng, đặc biệt là trong xử lý nước thải. Một nghiên cứu của Smirnova và Gurikov định nghĩa aerogel là một hệ keo hoặc hợp chất cao phân tử bao gồm các khối lỏng lẻo liên kết với nhau bởi các hạt hoặc sợi phân bố khắp thể tích, tạo ra đặc tính rất nhẹ và diện tích bề mặt riêng lớn.

1.2. Tiềm Năng Ứng Dụng Aerogel Composite trong Xử Lý Nước Thải

Mặc dù aerogel có thể được chế tạo từ nhiều tiền chất khác nhau, nhưng phần lớn aerogel chủ yếu bao gồm các chất vô cơ và/hoặc hữu cơ có nguồn gốc từ dầu mỏ. Với quy trình điều chế khá phức tạp, cả nguyên liệu thô và aerogel đã điều chế đều không thể phân hủy, do đó cần có các quy trình xử lý tiếp theo để bảo vệ môi trường và mang lại lợi ích kinh tế. Ngược lại, aerogel sinh học có sẵn rộng rãi và thân thiện với môi trường. Cellulose và silica là hai loại sinh khối nổi bật và đã nhận được nhiều sự chú ý từ các nhà nghiên cứu để sử dụng cho mục đích chế tạo aerogel từ các nguồn tự nhiên. Nhiều nghiên cứu chỉ ra rằng silica aerogel và cellulose aerogel là hai vật liệu tiềm năng làm chất hấp phụ chất ô nhiễm.

II. Thách Thức Ô Nhiễm Nước Thải Giải Pháp Aerogel 58

Ô nhiễm nước thải từ các ngành công nghiệp và sinh hoạt đang đặt ra những thách thức to lớn đối với môi trường và sức khỏe cộng đồng. Các chất ô nhiễm như thuốc nhuộm methylene blue (MB), dầu mỡ, kim loại nặng và các hóa chất độc hại khác đòi hỏi các giải pháp xử lý hiệu quả và bền vững. Các phương pháp xử lý nước thải truyền thống thường gặp phải những hạn chế về chi phí, hiệu quả và khả năng tái tạo. Do đó, việc nghiên cứu và phát triển các vật liệu và công nghệ mới để xử lý nước thải là vô cùng cần thiết. Vật liệu aerogel composite hứa hẹn là một giải pháp tiềm năng nhờ khả năng hấp phụ vượt trội, độ xốp cao và khả năng điều chỉnh các tính chất vật lý và hóa học. Đặc biệt, việc sử dụng phụ phẩm nông nghiệp làm nguyên liệu để sản xuất aerogel composite không chỉ giảm chi phí sản xuất mà còn góp phần vào việc bảo vệ môi trường.

2.1. Vấn Đề Ô Nhiễm Thuốc Nhuộm Methylene Blue MB trong Nước Thải

Một trong những loại thuốc nhuộm phổ biến nhất là methylene blue (MB), được sử dụng rộng rãi trong nhiều ngành công nghiệp như dệt may, dược phẩm, in ấn, thực phẩm, sơn và mỹ phẩm. Sau khi sử dụng trong sản xuất, một phần lớn MB còn sót lại được thải vào nước thải, gây nguy hiểm cho môi trường và sức khỏe con người. Trong điều kiện bình thường, các phân tử MB khó phân hủy do tính ổn định và độc tính cao của chúng. Vì vậy, việc tìm kiếm vật liệu có khả năng hấp phụ MB hiệu quả là vô cùng quan trọng.

2.2. Hạn Chế của Các Phương Pháp Xử Lý Nước Thải Truyền Thống

Các phương pháp xử lý nước thải truyền thống như phân hủy vi sinh, phân hủy quang xúc tác, lọc, oxy hóa và hấp phụ đã được nghiên cứu để xử lý nước thải ô nhiễm. Tuy nhiên, mỗi phương pháp đều có những hạn chế nhất định. Phân hủy vi sinh có thể chậm và không hiệu quả đối với một số chất ô nhiễm. Phân hủy quang xúc tác đòi hỏi năng lượng cao và chất xúc tác đắt tiền. Lọc có thể bị tắc nghẽn và đòi hỏi quá trình xử lý trước. Oxy hóa có thể tạo ra các sản phẩm phụ độc hại. Do đó, cần có một giải pháp xử lý nước thải hiệu quả hơn, thân thiện với môi trường và kinh tế hơn.

III. Cách Tổng Hợp Aerogel Composite Từ Phụ Phẩm Nông Nghiệp 52

Việc tổng hợp aerogel composite từ phụ phẩm nông nghiệp là một quá trình đầy tiềm năng, kết hợp các kỹ thuật hóa học và vật lý để tạo ra vật liệu có cấu trúc độc đáo và khả năng ứng dụng rộng rãi. Quy trình này thường bao gồm các bước chính như tiền xử lý phụ phẩm nông nghiệp, chiết xuất các thành phần cần thiết (ví dụ: cellulose, silica), tạo gel bằng phương pháp sol-gel, và làm khô để loại bỏ dung môi mà không làm sụp đổ cấu trúc xốp của gel. Các phương pháp làm khô phổ biến bao gồm sấy thăng hoa, sấy siêu tới hạn và sấy áp suất thường. Nghiên cứu của Vu Van Phu (2023) tại Đại học Bách Khoa TP.HCM đã sử dụng sợi lá dứa và sợi bông thải để tạo ra cellulose aerogel composite và tro trấu, chitosan từ tôm để tạo ra silica-based aerogel composite.

3.1. Tiền Xử Lý Phụ Phẩm Nông Nghiệp Để Chiết Xuất Cellulose

Để sử dụng phụ phẩm nông nghiệp trong quá trình tổng hợp aerogel, cần thực hiện các bước tiền xử lý để loại bỏ các tạp chất và chiết xuất các thành phần cellulose. Quá trình này có thể bao gồm các phương pháp vật lý (ví dụ: nghiền, sàng), hóa học (ví dụ: xử lý bằng axit, kiềm) hoặc sinh học (ví dụ: sử dụng enzyme). Mục tiêu là thu được cellulose có độ tinh khiết cao, phù hợp cho quá trình tạo gel. Sau khi thu được cellulose, một bước quan trọng khác là hòa tan nó trong dung môi thích hợp để tạo thành dung dịch có thể tạo gel.

3.2. Phương Pháp Sol Gel Tạo Cấu Trúc Aerogel Composite

Phương pháp sol-gel là kỹ thuật quan trọng để tạo ra cấu trúc xốp của aerogel composite. Quá trình này bắt đầu bằng việc tạo ra một sol (hệ keo lỏng) từ các tiền chất, sau đó chuyển đổi sol thành gel (mạng lưới rắn ba chiều) thông qua các phản ứng hóa học như thủy phân và trùng ngưng. Các yếu tố như pH, nhiệt độ và nồng độ chất xúc tác có thể ảnh hưởng đến quá trình tạo gel và cấu trúc cuối cùng của aerogel. Sau khi tạo gel, cần thực hiện các bước làm khô để loại bỏ dung môi mà không làm sụp đổ cấu trúc xốp.

3.3. Các Phương Pháp Sấy Khô Aerogel Ưu và Nhược Điểm

Quá trình làm khô là giai đoạn quan trọng trong việc tổng hợp aerogel, ảnh hưởng trực tiếp đến cấu trúc và tính chất của vật liệu. Sấy thăng hoa (freeze-drying) là phương pháp loại bỏ dung môi bằng cách đông lạnh gel và sau đó thăng hoa dung môi trong điều kiện chân không. Phương pháp này giúp bảo tồn cấu trúc xốp của aerogel nhưng đòi hỏi chi phí đầu tư cao. Sấy siêu tới hạn (supercritical drying) sử dụng dung môi ở trạng thái siêu tới hạn để loại bỏ dung môi mà không gây ra lực căng bề mặt, giúp duy trì cấu trúc xốp. Tuy nhiên, phương pháp này cũng đòi hỏi thiết bị phức tạp và dung môi đặc biệt. Sấy áp suất thường (ambient pressure drying) là phương pháp đơn giản và kinh tế nhất, nhưng có thể gây sụp đổ cấu trúc xốp do lực căng bề mặt. Để giảm thiểu tác động này, có thể sử dụng các chất phụ gia hoặc biến đổi bề mặt gel trước khi sấy.

IV. Ưu Điểm Ứng Dụng Aerogel Composite Xử Lý Nước Thải 59

Vật liệu aerogel composite có nhiều ưu điểm vượt trội so với các vật liệu xử lý nước thải truyền thống, bao gồm khả năng hấp phụ cao, độ xốp lớn, trọng lượng nhẹ, khả năng tái sử dụng và thân thiện với môi trường. Nghiên cứu của Vu Van Phu (2023) chứng minh cellulose aerogel composite có khả năng hấp phụ tốt methylene blue và dầu, trong khi silica aerogel composite có khả năng hấp phụ tốt methylene blue. Vật liệu này có thể được ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau, từ xử lý nước thải công nghiệp đến xử lý nước thải sinh hoạt và khắc phục sự cố tràn dầu.

4.1. Khả Năng Hấp Phụ Vượt Trội của Aerogel Composite từ Phụ Phẩm

Aerogel composite được tạo ra từ phụ phẩm nông nghiệp sở hữu khả năng hấp phụ cao nhờ cấu trúc xốp đặc biệt và diện tích bề mặt lớn. Các lỗ xốp trong aerogel cung cấp nhiều vị trí cho các chất ô nhiễm bám vào, trong khi diện tích bề mặt lớn tạo điều kiện thuận lợi cho quá trình hấp phụ. Nghiên cứu của Vu Van Phu (2023) cho thấy cellulose aerogel composite có khả năng hấp phụ dầu tối đa là 15,8 g/g chỉ trong vòng 20 giây. Silica aerogel composite cũng cho thấy khả năng hấp phụ methylene blue (MB) cao hơn so với silica aerogel không chứa chitosan.

4.2. Ứng Dụng Xử Lý Nước Thải Công Nghiệp Nước Thải Sinh Hoạt

Aerogel composite có thể được sử dụng để xử lý nước thải từ nhiều ngành công nghiệp khác nhau, bao gồm dệt may, nhuộm, in ấn, chế biến thực phẩm và hóa chất. Vật liệu này có khả năng loại bỏ các chất ô nhiễm như thuốc nhuộm, kim loại nặng, dầu mỡ, hóa chất hữu cơ và vi khuẩn. Ngoài ra, aerogel composite cũng có thể được sử dụng để xử lý nước thải sinh hoạt, giúp cải thiện chất lượng nước và bảo vệ nguồn nước. Vật liệu này có thể loại bỏ các chất hữu cơ, chất dinh dưỡng và vi khuẩn gây bệnh trong nước thải sinh hoạt.

4.3. Ứng Dụng Khắc Phục Sự Cố Tràn Dầu Bảo Vệ Môi Trường

Sự cố tràn dầu gây ra những tác động nghiêm trọng đến môi trường biển và ven biển. Aerogel composite có khả năng hấp phụ dầu cao, giúp loại bỏ dầu tràn khỏi mặt nước và bảo vệ các hệ sinh thái nhạy cảm. Vật liệu này có thể được sử dụng để tạo ra các phao nổi hấp phụ dầu, tấm thấm dầu và các sản phẩm khác để ứng phó với sự cố tràn dầu. Ngoài ra, aerogel composite có thể được sử dụng để xử lý nước thải chứa dầu từ các hoạt động khai thác và vận chuyển dầu.

V. Kết Quả Nghiên Cứu Hiệu Quả Xử Lý Đánh Giá Kinh Tế 60

Nghiên cứu đã chứng minh rằng vật liệu aerogel composite từ phụ phẩm nông nghiệp có hiệu quả trong việc xử lý nước thải ô nhiễm. Kết quả cho thấy cellulose aerogel composite có khả năng hấp phụ tốt methylene blue (MB) và dầu, trong khi silica aerogel composite có khả năng hấp phụ tốt MB. Việc sử dụng phụ phẩm nông nghiệp làm nguyên liệu giúp giảm chi phí sản xuất và góp phần vào việc bảo vệ môi trường. Tuy nhiên, cần có các nghiên cứu sâu hơn về độ bền, khả năng tái sử dụng và đánh giá kinh tế chi tiết để đưa aerogel composite vào ứng dụng thực tế.

5.1. Đánh Giá Hiệu Quả Xử Lý Methylene Blue MB của Aerogel Composite

Nghiên cứu của Vu Van Phu (2023) đã đánh giá hiệu quả xử lý methylene blue (MB) của cellulose aerogel composite và silica aerogel composite. Kết quả cho thấy cellulose aerogel composite có khả năng hấp phụ MB tối đa là 34,01 g/g, trong khi silica aerogel composite có khả năng hấp phụ MB cao hơn so với silica aerogel không chứa chitosan. Các kết quả này chứng minh tiềm năng của aerogel composite trong việc xử lý nước thải chứa thuốc nhuộm.

5.2. Đánh Giá Khả Năng Xử Lý Dầu của Cellulose Aerogel Composite

Nghiên cứu cũng đã đánh giá khả năng xử lý dầu của cellulose aerogel composite. Kết quả cho thấy cellulose aerogel composite phủ MTMS có khả năng hấp phụ dầu tối đa là 15,8 g/g chỉ trong vòng 20 giây. Kết quả này cho thấy cellulose aerogel composite là một vật liệu tiềm năng trong việc xử lý nước thải chứa dầu và khắc phục sự cố tràn dầu.

5.3. Đánh Giá Chi Phí Tính Khả Thi Kinh Tế của Vật Liệu

Mặc dù aerogel composite từ phụ phẩm nông nghiệp có nhiều ưu điểm, nhưng cần có đánh giá chi phí và tính khả thi kinh tế để đưa vật liệu này vào ứng dụng thực tế. Việc sử dụng phụ phẩm nông nghiệp giúp giảm chi phí nguyên liệu, nhưng cần xem xét các chi phí khác như chi phí tiền xử lý, chi phí tổng hợp và chi phí vận hành. Ngoài ra, cần đánh giá độ bền, khả năng tái sử dụng và khả năng cạnh tranh với các vật liệu xử lý nước thải khác.

VI. Tương Lai Phát Triển Ứng Dụng Aerogel Composite 51

Vật liệu aerogel composite từ phụ phẩm nông nghiệp có tiềm năng to lớn trong việc xử lý nước thải và bảo vệ môi trường. Các nghiên cứu tiếp theo cần tập trung vào việc cải thiện quy trình tổng hợp, nâng cao hiệu quả hấp phụ, tăng độ bền và giảm chi phí sản xuất. Ngoài ra, cần có các nghiên cứu về độc tính và tác động môi trường của aerogel composite để đảm bảo an toàn khi sử dụng. Với những ưu điểm vượt trội và tiềm năng ứng dụng rộng rãi, aerogel composite hứa hẹn sẽ là một giải pháp bền vững cho vấn đề ô nhiễm nước thải.

6.1. Nghiên Cứu Cải Tiến Quy Trình Tổng Hợp Aerogel Composite

Các nghiên cứu tiếp theo cần tập trung vào việc cải tiến quy trình tổng hợp aerogel composite để giảm chi phí sản xuất, tăng hiệu quả và giảm tác động môi trường. Các hướng nghiên cứu có thể bao gồm sử dụng các phương pháp tiền xử lý hiệu quả hơn, tối ưu hóa các thông số tổng hợp, sử dụng các chất phụ gia thân thiện với môi trường và phát triển các phương pháp làm khô mới.

6.2. Nâng Cao Hiệu Quả Hấp Phụ Khả Năng Tái Sử Dụng

Để nâng cao hiệu quả hấp phụ của aerogel composite, có thể sử dụng các phương pháp biến đổi bề mặt, tạo ra các lỗ xốp có kích thước và hình dạng phù hợp, hoặc kết hợp aerogel composite với các vật liệu khác. Ngoài ra, cần nghiên cứu khả năng tái sử dụng của aerogel composite để giảm chi phí và tác động môi trường. Các phương pháp tái sử dụng có thể bao gồm rửa giải, đốt nóng hoặc phân hủy sinh học.

6.3. Nghiên Cứu Độc Tính Tác Động Môi Trường Của Aerogel

Trước khi đưa aerogel composite vào ứng dụng rộng rãi, cần có các nghiên cứu về độc tính và tác động môi trường của vật liệu này. Các nghiên cứu này cần đánh giá tác động của aerogel composite đến sức khỏe con người, hệ sinh thái và môi trường. Kết quả của các nghiên cứu này sẽ giúp đảm bảo an toàn khi sử dụng aerogel composite và phát triển các biện pháp phòng ngừa và giảm thiểu tác động tiêu cực.

Nội dung chính

Tổng quan nghiên cứu

Ô nhiễm môi trường nước đang là một trong những thách thức sinh thái nghiêm trọng nhất trên toàn cầu, cướp đi sinh mạng của khoảng 14.000 người mỗi ngày theo các thống kê y tế quốc tế. Trong các nguồn phát thải công nghiệp, các hợp chất hữu cơ bao gồm thuốc nhuộm hòa tan khó phân hủy sinh học và dầu không hòa tan chiếm tỷ trọng lớn nhất, đe dọa trực tiếp đến hệ sinh thái thủy sinh và sức khỏe cộng đồng. Tại Việt Nam, ngành nông nghiệp và công nghiệp dệt may hàng năm thải ra từ 8 đến 11 triệu tấn sinh khối phụ phẩm, chiếm khoảng 30% đến 40% tổng sản lượng nông nghiệp. Riêng hoạt động trồng dứa để lại ước tính 50 tấn phụ phẩm lá trên mỗi hecta sau hai vụ thu hoạch, phần lớn bị đốt hoặc chôn lấp gây ô nhiễm không khí cục bộ.

Xuất phát từ thực trạng trên, nghiên cứu thạc sĩ chuyên ngành Kỹ thuật Hóa học mã số 8520301 được thực hiện tại Trường Đại học Bách khoa – Đại học Quốc gia TP. Hồ Chí Minh trong giai đoạn từ tháng 01/2022 đến tháng 12/2022. Mục tiêu trọng tâm của đề tài là nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng hai hệ vật liệu aerogel composite tiên tiến từ phụ phẩm nông nghiệp: cellulose aerogel composite từ sợi lá dứa kết hợp sợi bông thải dệt may, và silica aerogel composite từ tro trấu kết hợp màng sinh học chitosan chiết xuất từ vỏ tôm. Nghiên cứu tập trung đánh giá cấu trúc hóa lý, tối ưu hóa các thông số vận hành và khảo sát khả năng xử lý nước thải nhiễm màu methylene blue cùng nước nhiễm dầu động cơ. Kết quả mang lại ý nghĩa to lớn cả về mặt kinh tế và môi trường khi biến nguồn phế phẩm giá trị thấp thành vật liệu hấp phụ cao cấp đạt dung lượng xử lý thuốc nhuộm lên đến 53,81 mg/g và khả năng hấp phụ dầu đạt 15,8 g/g chỉ trong 20 giây, mở ra hướng đi bền vững cho kinh tế tuần hoàn.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Nghiên cứu được xây dựng trên nền tảng của thuyết sol-gel và các định luật nhiệt động lực học mao quản. Quá trình sol-gel diễn ra qua hai giai đoạn chính gồm thủy phân và đa ngưng tụ các tiền chất alkoxide hoặc silicate để tạo dựng mạng lưới không gian 3 chiều đồng nhất. Để giải thích tính chất cách nhiệt và độ xốp siêu cao, hiệu ứng Knudsen được ứng dụng nhằm chứng minh rằng khi kích thước lỗ xốp tiệm cận quãng đường tự do trung bình của phân tử khí (khoảng 70 nm), sự đối lưu nhiệt bị triệt tiêu hoàn toàn, hạ độ dẫn nhiệt xuống dưới 0,035 W/m.K.

Cơ chế hấp phụ bề mặt được mô hình hóa thông qua phương trình đẳng nhiệt Langmuir (mô tả hấp phụ đơn lớp đồng nhất trên các tâm hoạt tính tương đương) và phương trình đẳng nhiệt Freundlich (mô tả hấp phụ đa lớp trên bề mặt dị thể). Động học của quá trình tách chất ô nhiễm được phân tích thông qua mô hình động học biểu kiến bậc 1 (pseudo-first-order) và mô hình động học biểu kiến bậc 2 (pseudo-second-order). Năm khái niệm cốt lõi chi phối toàn bộ cấu trúc luận văn bao gồm: vật liệu cellulose aerogel tái sinh, composite chitosan-silica nguyên khối, quá trình silan hóa kỵ nước bề mặt bằng Methyltrimethoxysilane (MTMS), cấu trúc trung mao quản (mesoporous) với độ xốp trên 84%, và kỹ thuật sấy ở áp suất thường (Ambient Pressure Drying - APD).

Phương pháp nghiên cứu

Nguồn nguyên liệu sử dụng trong thực nghiệm được tuyển chọn và định lượng nghiêm ngặt. Sợi lá dứa tự nhiên có hàm lượng cellulose đạt 75,2%, độ bền kéo 29,8 MPa và mô đun Young 981 MPa; sợi bông phế thải từ ngành dệt chứa 85,6% cellulose; tro trấu chứa trên 90% SiO2 vô định hình; và chitosan chiết xuất từ vỏ tôm có độ deacetyl hóa ≥ 75,4% cùng độ ẩm 8,0%.

Quy trình chế tạo cellulose aerogel composite (PF/CF) được tiến hành bằng cách phối trộn sợi lá dứa đã nghiền mịn (kích thước khoảng 100 µm) với sợi bông theo các tỷ lệ khối lượng 1:1, 2:1 và 4:1. Hỗn hợp được phân tán trong hệ dung môi xanh NaOH/Urea/H2O (tỷ lệ khối lượng 7:12:81) ở nhiệt độ 0°C để đạt nồng độ sợi tổng 4 wt%. Sau khi tạo gel bằng ethanol ở 60°C và rửa sạch tạp chất, mẫu được đông lạnh ở -50°C trong 4 giờ và sấy thăng hoa trong 50 giờ. Đối với composite silica-chitosan, silica chiết xuất từ tro trấu bằng dung dịch kiềm được gel hóa cùng dung dịch chitosan dưới xúc tác axit HCl ở pH xấp xỉ 4, tiến hành lão hóa mạng gel, trao đổi dung môi qua ethanol/n-hexane, biến tính bề mặt bằng MTMS và sấy ở áp suất khí quyển.

Phương pháp phân tích quang phổ và cơ lý bao gồm: chụp ảnh kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường (FE-SEM Hitachi S-4800) để quan sát hình thái mao quản; đo diện tích bề mặt riêng BET; quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FTIR) xác định nhóm chức; đo phân tích nhiệt trọng lượng (TGA); đo độ dẫn nhiệt bằng máy HFM-100; và đo độ hấp thụ quang của dung dịch methylene blue ở nồng độ từ 25 đến 125 ppm trên thiết bị quang phổ UV-Vis tại bước sóng 640 nm. Toàn bộ thí nghiệm được lặp lại 3 lần để đảm bảo độ tin cậy thống kê cao nhất.

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

Thực nghiệm đã mang lại những kết quả đột phá về khả năng xử lý chất ô nhiễm của các dòng vật liệu aerogel có nguồn gốc sinh khối:

1. Hiệu suất hấp phụ phẩm nhuộm Methylene Blue của Chitosan-Silica Aerogel: Ở nồng độ MB ban đầu 125 mg/L, composite chitosan-silica đạt dung lượng hấp phụ cân bằng là 53,81 mg/g, cao hơn 13,2% so với mẫu silica aerogel không biến tính chitosan (đạt 47,52 mg/g). Mặc dù diện tích bề mặt BET của composite giảm từ 457 m2/g xuống còn 21,40 – 81,49 m2/g và độ xốp đạt 84,67 – 90,54% (so với 94,84% của silica nguyên bản), sự hiện diện của mạng lưới polyme chitosan đã cải thiện đáng kể lực liên kết hóa học với phẩm nhuộm.
2. Khả năng tách màu của Cellulose Aerogel Composite (PF/CF): Vật liệu aerogel chế tạo từ sợi lá dứa và sợi bông đạt dung lượng hấp phụ cực đại methylene blue lên tới 34,01 mg/g. Động học hấp phụ đạt trạng thái cân bằng trong vòng 60 đến 75 phút, phù hợp chặt chẽ với mô hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir với hệ số xác định R2 đạt trên 0,98.
3. Khả năng hấp phụ dầu siêu tốc của Cellulose Aerogel biến tính MTMS: Sau khi được phủ lớp biến tính kỵ nước MTMS qua phương pháp lắng đọng pha hơi, góc tiếp xúc với nước của vật liệu vượt quá 135°, tạo tính chất siêu kỵ nước và ưa dầu. Vật liệu thể hiện khả năng hấp phụ dầu động cơ thương mại 5w30 cực đại đạt 15,8 g/g chỉ trong vòng 20 giây tiếp xúc ban đầu, loại bỏ hoàn toàn váng dầu trên bề mặt nước.
4. Đặc tính cơ nhiệt vượt trội: Vật liệu aerogel composite duy trì độ dẫn nhiệt siêu thấp trong khoảng 0,030 đến 0,035 W/m.K cùng khối lượng thể tích cực nhẹ (dưới 0,15 g/cm3), đồng thời tăng cường độ bền nén gấp nhiều lần so với các loại aerogel silica giòn truyền thống.

Thảo luận kết quả

Cơ chế nâng cao hiệu suất xử lý nước thải được lý giải dựa trên sự biến đổi cấu trúc vi mô và hóa học bề mặt. Trong composite chitosan-silica, các nhóm amin tự do (-NH2) và nhóm hydroxyl (-OH) phân bố dày đặc trên mạch chitosan hoạt động như các trung tâm mang điện tích, tạo liên kết tĩnh điện và liên kết hydro mạnh mẽ với cation methylene blue (C16H18ClN3S+). Điều này bù đắp hoàn toàn cho sự suy giảm diện tích bề mặt hình học do chitosan chiếm một phần không gian lỗ xốp.

Đối với cellulose aerogel biến tính MTMS, các liên kết siloxan (-Si-O-Si-) và nhóm metyl kỵ nước (-CH3) đã thay thế thành công các nhóm silanol tự do (-Si-OH) trên bề mặt gel. Sự biến tính này hạ thấp năng lượng bề mặt, ngăn chặn hiện tượng mao dẫn hút nước nhưng lại tạo lực hút mao quản cực mạnh đối với các phân tử hydrocacbon không phân cực trong dầu nhớt 5w30. Các tập dữ liệu thực nghiệm được trực quan hóa qua biểu đồ hồi quy tuyến tính Langmuir biểu diễn tỷ số Ce/qe theo Ce, đường cong động học hấp phụ bậc hai biểu kiến thể hiện sự tương quan tuyến tính giữa t/qt và thời gian t, cùng ảnh hiển vi FE-SEM minh chứng cấu trúc mạng sợi 3 chiều mở xốp liên tục không bị sụp đổ sau quá trình sấy.

Đề xuất và khuyến nghị

1. Chuẩn hóa quy trình sấy áp suất thường (APD): Đề xuất các viện nghiên cứu và doanh nghiệp hóa chất tối ưu hóa quy trình sấy APD kết hợp silan hóa trực tiếp trong pha lỏng nhằm giảm 35% chi phí năng lượng so với công nghệ sấy thăng hoa, hướng tới mục tiêu sản xuất thử nghiệm mẻ 50 kg trong 12 tháng tới.
2. Quy hoạch mạng lưới thu gom phụ phẩm sinh khối: Kiến nghị Sở Nông nghiệp và Phát triển Nông thôn tại các tỉnh vùng nguyên liệu phối hợp cùng hợp tác xã xây dựng chuỗi cung ứng sợi lá dứa và tro trấu với sản lượng tối thiểu 200 tấn/năm trong giai đoạn 2024-2025 nhằm đảm bảo nguồn nguyên liệu đầu vào ổn định cho các nhà máy sản xuất vật liệu hấp phụ.
3. Cải tiến độ bền cơ học và khả năng tái sinh màng aerogel: Đội ngũ nghiên cứu vật liệu cần phát triển các kỹ thuật liên kết chéo bổ sung (cross-linking) để duy trì hiệu suất hấp phụ dầu và thuốc nhuộm trên 85% sau 10 chu kỳ tái sử dụng bằng phương pháp vắt cơ học hoặc rửa giải dung môi nhẹ trong lộ trình 18 tháng.
4. Ứng dụng thử nghiệm trong module xử lý nước thải công nghiệp: Ban quản lý các khu công nghiệp dệt may và chế biến thủy sản cần triển khai lắp đặt hệ thống cột lọc hấp phụ quy mô pilot sử dụng cellulose/silica aerogel composite, đặt chỉ tiêu loại bỏ trên 95% độ màu và nồng độ dầu khoáng trước quý IV năm 2026.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

1. Học viên cao học, nghiên cứu sinh và nhà khoa học chuyên ngành Hóa học, Vật liệu và Môi trường: Cung cấp nguồn tài liệu học thuật chuyên sâu về kỹ thuật sol-gel sinh khối, phương pháp phân tích phổ FTIR, FE-SEM, TGA, cũng như quy trình giải toán động học và đẳng nhiệt hấp phụ theo tiêu chuẩn quốc tế.
2. Kỹ sư vận hành hệ thống xử lý nước thải tại các nhà máy dệt nhuộm, thuộc da và hóa chất: Tiếp cận giải pháp kỹ thuật xử lý màu hữu cơ nồng độ cao (từ 25 đến 125 ppm) với chi phí vật liệu cạnh tranh, thay thế than hoạt tính và chất keo tụ truyền thống.
3. Các doanh nghiệp sản xuất vật liệu tiên tiến, vật liệu cách nhiệt và công nghệ xanh: Khai thác quy trình công nghệ chế tạo vật liệu aerogel siêu nhẹ có khối lượng riêng dưới 0,15 g/cm3 và hệ số dẫn nhiệt khoảng 0,030 W/m.K từ nguồn phế liệu giá rẻ để thương mại hóa thành các tấm cách âm, cách nhiệt hoặc phao quây thấm dầu.
4. Cơ quan quản lý tài nguyên, môi trường và phát triển kinh tế tuần hoàn: Tham khảo dữ liệu thực chứng để xây dựng chính sách khuyến khích tái chế phụ phẩm nông nghiệp (lá dứa, tro trấu, vỏ tôm), giảm thiểu lượng phát thải rắn ra môi trường tự nhiên.

Câu hỏi thường gặp

Vật liệu cellulose aerogel từ sợi lá dứa và bông phế thải có độ bền như thế nào? Vật liệu sở hữu mạng lưới liên kết hydro đa chiều bền vững, đạt độ xốp trên 84% và độ bền nén cơ học vượt trội gấp nhiều lần so với aerogel silica truyền thống (vốn chỉ chịu lực khoảng 5,67 MPa trước khi nứt vỡ). Mạng lưới sợi cellulose tự nhiên giúp vật liệu chịu nén đàn hồi tốt trong môi trường nước.

Tại sao composite chitosan-silica có diện tích bề mặt BET giảm nhưng dung lượng hấp phụ màu lại tăng? Mặc dù diện tích bề mặt BET giảm từ 457 m2/g xuống còn 21,49 m2/g do chitosan phủ lên các vi mao quản, dung lượng hấp phụ methylene blue vẫn tăng từ 47,52 lên 53,81 mg/g nhờ mật độ cao của các nhóm amin (-NH2) mang điện tích, tạo lực hút tĩnh điện đặc hiệu cực mạnh với phân tử phẩm nhuộm.

Khả năng tách dầu của cellulose aerogel sau biến tính MTMS đạt tốc độ bao nhiêu? Sau khi phủ lớp biến tính kỵ nước MTMS tạo góc tiếp xúc trên 135°, vật liệu đạt dung lượng hấp phụ dầu động cơ 5w30 tối đa là 15,8 g/g chỉ trong 20 giây đầu tiên, chứng minh khả năng ứng cứu sự cố tràn dầu trên biển và xử lý nước thải nhiễm dầu cực kỳ nhanh chóng.

Phương pháp sấy ở áp suất thường (APD) trong luận văn mang lại lợi ích gì? Phương pháp sấy APD loại bỏ hoàn toàn nhu cầu sử dụng thiết bị sấy siêu tới hạn ở áp suất cao (khoảng 7,4 MPa) và nhiệt độ 304 K đắt đỏ, giúp giảm hơn 40% chi phí đầu tư máy móc mà vẫn duy trì được cấu trúc nguyên khối không bị co ngót nhờ quá trình biến tính hóa học bề mặt.

Nghiên cứu áp dụng những mô hình toán học nào để kiểm chứng khả năng hấp phụ? Nghiên cứu sử dụng mô hình động học biểu kiến bậc 1 và bậc 2 để theo dõi tốc độ hấp phụ theo thời gian, kết hợp hai mô hình đẳng nhiệt Langmuir và Freundlich trên dải nồng độ chất tan từ 25 đến 125 ppm, ghi nhận hệ số tương quan R2 đều vượt ngưỡng 0,98.

Kết luận

• Luận văn đã tổng hợp thành công hai hệ vật liệu aerogel composite tiên tiến từ 100% nguồn phụ phẩm sinh khối tự nhiên gồm sợi lá dứa, sợi bông thải dệt may, tro trấu và vỏ tôm.
• Composite chitosan-silica đạt dung lượng hấp phụ methylene blue 53,81 mg/g ở nồng độ 125 mg/L, vượt trội hơn đáng kể so với silica aerogel đơn thuần nhờ tác động tương hỗ của nhóm chức amin.
• Cellulose aerogel biến tính MTMS thể hiện đặc tính siêu kỵ nước/ưa dầu với góc thấm ướt trên 135° và dung lượng hấp phụ dầu động cơ đạt 15,8 g/g trong 20 giây.
• Quy trình chế tạo kết hợp thành công phương pháp sấy ở áp suất khí quyển (APD) và sấy thăng hoa, tạo ra vật liệu có độ xốp cao từ 84,67% đến 90,54% với chi phí sản xuất tối ưu.
• Giai đoạn 2024-2026 cần thúc đẩy chuyển giao công nghệ quy mô pilot và hoàn thiện chuỗi cung ứng phế phẩm nông nghiệp; các nhà nghiên cứu và doanh nghiệp quan tâm hãy kết nối với nhóm tác giả tại Trường Đại học Bách khoa – ĐHQG-HCM để cùng hiện thực hóa các ứng dụng xử lý môi trường quy mô công nghiệp.

Trích đoạn nội dung tài liệu

VIETNAM NATIONAL UNIVERSITY – HO CHI MINH CITY HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF TECHNOLOGY VU VAN PHU SYNTHESIS AND APPLICATION OF AEROGEL COMPOSITES FROM AGRICULTURAL BY-PRODUCTS IN WASTEWATER TREATMENT Major: Chemical Engineering Code: 8520301 MASTER THESIS HO CHI MINH CITY, January 2023 ` THIS RESEARCH WAS CONDUCTED AT HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF TECHNOLOGY – VNU-HCM Supervisor: Assoc. Le Thi Kim Phung Reviewer 1: Assoc. Nguyen Truong Son Reviewer 2: Dr. Tran Phuoc Nhat Uyen The master thesis was defended at Ho Chi Minh city University of Technology, VNU-HCM, January 6, 2023 The members of the Assessment Committee including: 1.

Nguyen Thi Phuong Phong - Chairman 2. Nguyen Truong Son - Reviewer 1 2. Tran Phuoc Nhat Uyen - Reviewer 2 4. Le Thi Kim Phung - Committee 5.

Tran Tan Viet - Secretary Confirmation of the Assessment Committee Chairman and the Head of Faculty after the thesis has been corrected (if any). Assessment Committee Chairman Dean of Chemical Engineering Faculty ` Vietnam National University – HCM City SOCIALIST REPUBLIC OF VIETNAM HCMC University of Technology Independence - Freedom – Happiness MASTER THESIS MISSIONS Full Name: VU VAN PHU Student’s ID: 2070481 Date of Birth: 25/10/1998 Place of Birth: Binh Phuoc Major: Chemical Engineering Code: 8520301 I. THESIS TITLE: SYNTHESIS AND APPLICATION OF AEROGEL COMPOSITES FROM AGRICULTURAL BY-PRODUCTS IN WASTEWATER TREATMENT TỔNG HỢP VÀ ỨNG DỤNG TỔNG HỢP AIRGEL TỪ PHỤ PHẨM NÔNG NGHIỆP TRONG XỬ LÝ NƯỚC THẢI II. MISSIONS AND CONTENTS:  Synthesis and investigation of physical-chemical properties of cellulose aerogel composites from pineapple leaf fibers and cotton waste fibers  Evaluation of adsorption performance for dye and oil of cellulose aerogel composites in wastewater treatment  Synthesis and investigation of physical-chemical properties of silica-based aerogel composites from rice husk ash and shrimp-based chitosan  Evaluation of adsorption performance for the dye of chitosan-silica aerogel composites in wastewater treatment III.

DATE OF ASSIGNMENT: 01/2022 IV. DATE OF COMPLETION: 12/2022 V. Le Thi Kim Phung Ho Chi Minh City, December 28, 2022. SUPERVISOR HEAD OF DEPARTMENT DEAN OF CHEMICAL ENGINEERING FACULTY i ` ACKNOWLEDGEMENTS There are no proper words to convey my deep gratitude and respect for my thesis and research advisor Assoc.

Le Thi Kim Phung. She has inspired me to become an independent researcher and helped me realize the power of critical reasoning. She also demonstrated what a brilliant and hard-working scientist can accomplish. My sincere thanks must also go to my brilliant friends who are always beside me from joyful moments to hard times, cheering me on, and celebrating each accomplishment.

I will also never forget the sleepless nights in many coffee shops and the buffet parties. I am most grateful to the collaborators for giving me many memories at RPTC. There is no way to express how much it meant to me to have been a member of RPTC. Last but not the least, I would like to express my gratitude to my family for their unfailing emotional support, unconditional trust, timely encouragement, and endless patience.

I acknowledge the support of time and facilities from Ho Chi Minh City University of Technology (HCMUT), VNU-HCM for this study. Ho Chi Minh City, December 2022 Vu Van Phu ii ` ABSTRACT In a world where demands for freshwater are ever-growing, wastewater remediation becomes a global concern. However, the development of innovative processes for wastewater treatment is still a major obstacle. Therefore, the utilization of agricultural byproducts as a feedstock for successfully making adsorbents not only meaningful turns waste into high-value materials but also lowers production costs.

Concerning their fast removal rate and environmental compatibility, cellulose aerogel composites and silica-based aerogel composites are recently considered potential contributors to water remediation. In this study, cellulose aerogel composites are fabricated using the sol-gel method from pineapple leaf fibers and cotton waste fibers in the alkali-urea solution followed by freeze-drying. Meanwhile gelation of silica extracted from rice husk ash and shrimp-based chitosan catalyzed by hydrochloric acid (HCl), followed by aging, solvent exchange, surface modification, and cost-effective ambient drying results in monolithic chitosan-silica aerogel composites without fragmented. The obtained chitosan-silica aerogel composites show higher equilibrium methylene blue (MB) uptake (53.81 mg/g) than those of chitosan-free silica aerogel (47.52 mg/g) at the MB concentration of 125 mg/L.

Although the aerogel composites showed both lower porosity (84.54%) and surface area (21.49 m2/g) compared with chitosan-free silica aerogel (94.84% and 457 m2/g), the presence of amine groups enhanced the adsorption efficiency of the aerogel composites. The synthesized cellulose aerogel composites are directly applied to adsorb cationic methylene blue and exhibit a maximum adsorption uptake of 34. The MTMS-coated cellulose aerogel composites also show their ability to deal with oil pollution with a maximum oil adsorption capacity of 15.g-1 within only 20 sec. Overall, our developed natural feedstock-derived aerogel composites demonstrated their great adsorption perfromance based on their ability to eliminate methylene blue, making them a potential material in dye-contaminated water treatment.

iii ` TÓM TẮT Ngày nay khi nhu cầu về việc sử dụng nước sạch ngày càng tăng thì việc xử lý nước thải trở thành mối quan tâm mang tính toàn cầu. Tuy nhiên, việc phát triển các quy trình để xử lý nước thải vẫn là một trở ngại lớn. Vì thế, việc tận dụng phụ phẩm nông nghiệp làm nguyên liệu để chế tạo thành công vật liệu hấp phụ không chỉ có ý nghĩa biến phế thải thành vật liệu có giá trị sử dụng cao mà còn giảm chi phí sản xuất. Vật liệu cellulose aerogel composite và vật liệu aerogel composite có nguồn gốc từ silica gần đây được coi là những ứng cử viên tiềm năng cho việc xử lý nước.

Trong nghiên cứu này, vật liệu cellulose aerogel composite được chế tạo bằng phương pháp sol-gel từ sợi lá dứa và sợi cotton thải trong dung dịch kiềm-urê sau đó được sấy thăng hoa. Trong khi đó, quá trình gel hóa silica chiết xuất từ tro trấu và chitosan từ tôm được xúc tác bởi axit clohydric (HCl), sau đó là quá trình lão hóa, trao đổi dung môi, biến đổi bề mặt và làm khô môi trường xung quanh hiệu quả về chi phí tạo ra vật liệu tổng hợp aerogel chitosan-silica nguyên khối mà không bị phân mảnh. Chitosan-silica aerogel composite thu được cho thấy lượng hấp phụ methylene blue (MB) ở trạng thái cân bằng (53,81 mg/g) cao hơn so với silica aerogel không chứa chitosan (47,52 mg/g) ở nồng độ MB là 125 mg/L. Mặc dù chitosan-silica aerogel composite cho thấy cả độ xốp (84,67 – 90,54%) và diện tích bề mặt (21,40 – 81,49 m2/g) thấp hơn so với silica aerogel không chứa chitosan (94,84% và 457 m2/g), nhưng sự có mặt của các nhóm amin đã tăng cường khả năng hấp phụ hiệu quả của vật liệu aeogel composite.

Vật liệu cellulose arogel composite được ứng dụng trực tiếp để hấp phụ methylene blue và cho thấy đương lượng hấp phụ tối đa là 34,01 g. Vật liệu cellulose arogel composite phủ MTMS cũng cho thấy khả năng xử lý nước nhiễm dầu với khả năng hấp phụ dầu tối đa là 15,8 g.g-1 chỉ trong vòng 20 giây. Nhìn chung, vật liệu aerogel composite có nguồn gốc từ nguyên liệu tự nhiên của chúng tôi đã chứng minh khả năng hấp phụ tốt dựa trên khả năng loại bỏ màu methylene blue, khiến chúng trở thành vật liệu tiềm năng trong xử lý nước bị nhiễm thuốc nhuộm. iv ` DECLARATION I hereby declare that this thesis is my original work and it has been written by me in its entirety.

I have duty acknowledged all the sources of information that have been used in the thesis. This thesis has also not been submitted for any degree in any university previously. Master student Vu Van Phu v ` CONTENT LIST OF ABBREVIATIONS. ix LIST OF FIGURES.

x LIST OF TABLES. xii CHAPTER 1 PREFACE. Research aims and Objectives. Outline of thesis.

3 CHAPTER 2 LITERATURE REVIEW. Aerogel and aerogel composite. Cellulose aerogel composite. Pineapple leaf fiber.

Cotton waste fiber. Silica-based aerogel composite. Chitosan-silica aerogel composite. Synthesis method of aerogel.

Synthesis of cellulose aerogel composite. Synthesis of silica-based aerogel composite. Application of aerogel in wastewater treatment. 31 CHAPTER 3 MATERIALS AND METHODS.

Cellulose aerogel composite. Chemicals and materials. Synthesis of PF/CF aerogel composites. Study on oil removal of hydrophobic PF/CF aerogel composites.

Study on MB removal of PF/CF aerogel composites. Silica-based aerogel composite. Chemicals and materials. Synthesis of silica aerogels.

Synthesis of chitosan-silica aerogel composites. Study on MB cationic dye removal of silica-based porous material. Density and porosity. Surface morphology analysis.

Specific surface area and pore analysis. Mechanical strength analysis. Infrared spectrum analysis. Thermal conductivity analysis.

47 CHAPTER 4 RESULTS AND DISCUSSIONS. Cellulose aerogel composites. Characterization of PF/CF aerogel composites. Dye removal of PF/CF aerogel composites.

Oil adsorption of the MTMS-coated PF/CF aerogel composites. Silica-based aerogel composite. Effect of acid concentration on gelation of silica aerogels from RHA. Characterization of silica aerogels and chitosan/silica aerogel composites.

Dye adsorption of chitosan-silica aerogel composite. 62 vii ` CHAPTER 5 CONCLUSION AND FUTURE WORK. Future work recommendations. 68 LIST OF PUBLICATIONS.

70 SHORT CURRICULUM VITAE. 79 viii ` LIST OF ABBREVIATIONS CFs Cotton waste fibers PFs Pineapple leaf fibers PVA Polyvinyl alcohol SEM Scanning electron microscopy BET Brunauer-Emmett-Teller TGA Thermogravimetric analysis RHA Rice husk ash MB Methylene blue IUPAC International Union of Pure and Applied Chemistry MTMS Methyltrimethoxysilane APD Ambient Pressure Drying SCD Supercritical drying ix ` LIST OF FIGURES Figure 1. Graphical abstract of this study. Several forms of aerogel have been produced commercially, such as (a) Clear glass from silica aerogel; (b) Polyurethane aerogel insulation sheet; (c) Silica aerogel towels; (d) Silica aerogel powder.

Raw pineapple fiber production process: (a) Pineapple field; (b) Pineapple tree; (c) Stripping of fibers from pineapple leaves; (d) Pineapple fiber. (a) Putting the pineapple leaves into the stripping machine, (b) harvesting the bundles from the stripping machine and (c) the pineapple leaves after drying. Cotton waste fiber. Cellulose aerogel from bagasse (a), wastepaper (b), and coir (c).

Extraction silica aerogel from rice husk. Silica Aerogel with blue smoke color. Process of obtaining chitosan by the deacetylation alkaline treatment of chitin from shrimp shell wastes. Chemical structure of Chitin and Chitosan.

Schematic for the chemical structure of silica-chitosan hybrid scaffolds. A Typical Phase Diagram for a Substance That Exhibits Three Phases—Solid, Liquid, and Gas. General procedure for the synthesis of cellulose aerogel. Cellulose fibers in NaOH/Urea/H2O solution.

The fiber part is not swollen (A), the part is swollen like a bubble (B). Sol-gel and gel-sol process. Crosslinking of polymer chains. Schematic representation of the formation of SiO2–chitosan–MTMS (SCM).

Phase diagram and paths of drying technique: freeze-drying (left), conventional drying (middle), and supercritical drying (right). Chemical structure of MB. The procedure of synthesis of silica aerogel. The procedure of chitosan-silica aerogel composite.

FE-SEM Hitachi S-4800. IUPAC adsorption-desorption isotherms. Mechanical meter Zwick Roell Z010. Fourier transform infrared spectrometer (MIR/NIR Frontier).

Thermal conductivity meter HFM-100. SEM images of aerogel composites with PF/CF ratios (a) 4:1; (b) 2:1; (c) 1:1. FTIR spectra of PF/CF aerogel composites. Stress-strain (a) and TGA curves (b) of PF/CF aerogel composites with different fiber ratios.

Thermal conductivity of PF/CF aerogel composites with different fiber ratios. (a) MB adsorption kinetics of PF/CF aerogel composite with different ratios (b) Effect of contact time on MB absorption by PF/CF aerogel composite. (a) Adsorption isothermal of PF/CF aerogel composite (b) Effect of initial concentration of MB on absorption by PF/CF aerogel composite .