Nghiên cứu tổng hợp và biến tính vật liệu Perovskit CaTiO3 bằng g-C3N4 ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến

• Tác giả: Nguyễn Bảo Hoàng
• Người hướng dẫn: TS. Nguyễn Văn Kim
• Trường học: Đại học Quy Nhơn
• Chuyên ngành: Hóa vô cơ
• Đề tài: Tổng hợp và biến tính vật liệu perovskit CaTiO3 bởi g-C3N4 ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến
• Loại tài liệu: luận văn
• Địa điểm: Quy Nhơn

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT
• DANH MỤC CÁC BẢNG
• DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ
• MỞ ĐẦU
• 0.1. Lý do chọn đề tài
• 0.2. Mục tiêu của đề tài
• 0.3. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu
• 0.4. Phương pháp nghiên cứu
• 0.5. Nội dung nghiên cứu
• 0.6. Cấu trúc luận văn
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
• 1.1. VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG
• 1.1.1. Khái niệm về chất xúc tác quang và cơ chế phản ứng
• 1.1.2. Tiềm năng ứng dụng của vật liệu xúc tác quang
• 1.2. GIỚI THIỆU VỀ CALCIUM TITANATE
• 1.2.1. Đặc điểm cấu trúc của calcium titanate
• 1.2.2. Phương pháp tổng hợp calcium titanate
• 1.3. GIỚI THIỆU VỀ VẬT LIỆU GRAPHITIC CARBON NITRIDE (g-C3N4)
• 1.3.1. Đặc điểm cấu tạo
• 1.3.2. Phương pháp tổng hợp và tiềm năng ứng dụng của g-C3N4
• 1.4. GIỚI THIỆU VỀ COMPOSIT g-C3N4/CaTiO3
• 2. CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM
• 2.1. TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC
• 2.1.1. Tổng hợp vật liệu g-C3N4 từ melamine
• 2.1.2. Tổng hợp vật liệu perovskit CaTiO3
• 2.1.3. Tổng hợp vật liệu composit g-C3N4/CaTiO3
• 2.2. PHƯƠNG PHÁP ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU
• 2.2.1. Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X-ray)
• 2.2.2. Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM)
• 2.2.3. Phương pháp phổ tán xạ khuếch tán tia tử ngoại khả kiến (UV-vis DRS)
• 2.2.4. Phương pháp phổ hồng ngoại (IR)
• 2.2.5. Phương pháp phổ tán xạ năng lượng tia X (EDS)
• 2.3. KHẢO SÁT HOẠT TÍNH XÚC TÁC QUANG
• 2.3.1. Khảo sát thời gian đạt cân bằng hấp phụ
• 2.3.2. Khảo sát hoạt tính xúc tác của vật liệu
• 2.3.3. Phân tích định lượng methylene blue
• 3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU
• 3.1.1. Đặc trưng vật liệu g-C3N4
• 3.1.2. Đặc trưng vật liệu CaTiO3
• 3.1.3. Đặc trưng vật liệu composit g-C3N4/CaTiO3
• 3.2. KHẢO SÁT HOẠT TÍNH XÚC TÁC QUANG CỦA VẬT LIỆU
• 3.2.1. Xác định thời gian đạt cân bằng hấp phụ - giải hấp phụ
• 3.2.2. Đánh giá hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composit g-C3N4/CaTiO3 (x : y)
• 3.2.3. Khảo sát các yếu tố thực nghiệm ảnh hưởng tới quá trình quang xúc tác của vật liệu composit g-C3N4/CaTiO3
• 3.2.4. Khảo sát cơ chế phản ứng của quá trình quang xúc tác
• CÔNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ
• DANH MỤC CÁC TÀI LIỆU THAM KHẢO
• PHỤ LỤC QUYẾT ĐỊNH GIAO ĐỀ TÀI LUẬN VĂN THẠC SĨ (Bản sao)

I. Tổng hợp và biến tính Perovskit CaTiO3 bằng g C3N4

Nghiên cứu tập trung vào việc tổng hợp và biến tính vật liệu Perovskit CaTiO3 bằng cách kết hợp với g-C3N4 để tạo ra vật liệu composit có khả năng xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến. Perovskit CaTiO3 được tổng hợp từ các tiền chất Ca(NO3)2 và TiCl4 bằng phương pháp thủy nhiệt, trong khi g-C3N4 được tổng hợp từ melamine thông qua quá trình nung. Vật liệu composit g-C3N4/CaTiO3 được tạo ra bằng cách kết hợp hai vật liệu này, nhằm tăng cường hiệu suất quang xúc tác.

1.1. Tổng hợp Perovskit CaTiO3

Perovskit CaTiO3 được tổng hợp bằng phương pháp thủy nhiệt từ các tiền chất Ca(NO3)2 và TiCl4. Quá trình này tạo ra vật liệu có cấu trúc tinh thể lý tưởng với các đặc tính điện môi và từ tính cao. Perovskit CaTiO3 có năng lượng vùng cấm khoảng 3.45 eV, làm cho nó hoạt động hiệu quả trong vùng ánh sáng tử ngoại. Tuy nhiên, để mở rộng phạm vi hoạt động sang vùng ánh sáng khả kiến, việc biến tính vật liệu này là cần thiết.

1.2. Tổng hợp g C3N4

g-C3N4 được tổng hợp từ melamine thông qua quá trình nung ở nhiệt độ cao. Vật liệu này có cấu trúc lớp và năng lượng vùng cấm thấp (khoảng 2.7 eV), giúp nó hấp thụ tốt ánh sáng khả kiến. Tuy nhiên, g-C3N4 tinh khiết có nhược điểm là quá trình tái kết hợp electron - lỗ trống xảy ra mạnh, làm giảm hiệu suất quang xúc tác. Do đó, việc kết hợp g-C3N4 với Perovskit CaTiO3 được thực hiện để khắc phục nhược điểm này.

II. Ứng dụng làm chất xúc tác quang trong ánh sáng khả kiến

Vật liệu composit g-C3N4/CaTiO3 được nghiên cứu để ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến. Nhờ sự kết hợp giữa Perovskit CaTiO3 và g-C3N4, vật liệu này có khả năng hấp thụ ánh sáng khả kiến hiệu quả, đồng thời giảm thiểu quá trình tái kết hợp electron - lỗ trống. Điều này làm tăng hiệu suất quang xúc tác của vật liệu trong việc phân hủy các hợp chất hữu cơ như methylene blue (MB) trong nước.

2.1. Cơ chế quang xúc tác

Cơ chế quang xúc tác của g-C3N4/CaTiO3 dựa trên sự tạo thành các cặp electron - lỗ trống quang sinh khi vật liệu được chiếu sáng. Các electron từ vùng hóa trị của g-C3N4 chuyển sang vùng dẫn của Perovskit CaTiO3, làm giảm quá trình tái kết hợp và tăng thời gian tồn tại của các hạt tải điện. Điều này dẫn đến sự hình thành các gốc tự do như HO• và •O2-, có khả năng oxy hóa mạnh các hợp chất hữu cơ.

2.2. Hiệu suất quang xúc tác

Hiệu suất quang xúc tác của g-C3N4/CaTiO3 được đánh giá thông qua khả năng phân hủy methylene blue (MB) trong dung dịch nước. Kết quả cho thấy vật liệu composit này có hiệu suất phân hủy MB cao hơn so với Perovskit CaTiO3 và g-C3N4 riêng lẻ. Điều này chứng tỏ sự kết hợp giữa hai vật liệu đã cải thiện đáng kể hoạt tính quang xúc tác trong vùng ánh sáng khả kiến.

III. Phương pháp đặc trưng vật liệu

Các vật liệu được tổng hợp và biến tính được đặc trưng bằng các phương pháp hiện đại như nhiễu xạ tia X (XRD), hiển vi điện tử quét (SEM), phổ hồng ngoại (IR), và phổ tán xạ năng lượng tia X (EDS). Các phương pháp này giúp xác định cấu trúc, hình thái bề mặt, thành phần hóa học và tính chất quang học của vật liệu.

3.1. Nhiễu xạ tia X XRD

Phương pháp XRD được sử dụng để xác định cấu trúc tinh thể của Perovskit CaTiO3, g-C3N4 và vật liệu composit g-C3N4/CaTiO3. Kết quả cho thấy sự hình thành các pha tinh thể đặc trưng của từng vật liệu, đồng thời xác nhận sự kết hợp thành công giữa Perovskit CaTiO3 và g-C3N4.

3.2. Hiển vi điện tử quét SEM

Phương pháp SEM được sử dụng để quan sát hình thái bề mặt của các vật liệu. Kết quả cho thấy Perovskit CaTiO3 có cấu trúc hạt nano, trong khi g-C3N4 có cấu trúc lớp. Vật liệu composit g-C3N4/CaTiO3 thể hiện sự kết hợp đồng đều giữa hai vật liệu, tạo ra cấu trúc bề mặt phức tạp hơn.

IV. Kết quả và thảo luận

Nghiên cứu đã chứng minh rằng vật liệu composit g-C3N4/CaTiO3 có tiềm năng lớn trong việc ứng dụng làm chất xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến. Sự kết hợp giữa Perovskit CaTiO3 và g-C3N4 không chỉ cải thiện khả năng hấp thụ ánh sáng mà còn tăng cường hiệu suất quang xúc tác thông qua việc giảm thiểu quá trình tái kết hợp electron - lỗ trống.

4.1. Đánh giá hoạt tính quang xúc tác

Hoạt tính quang xúc tác của g-C3N4/CaTiO3 được đánh giá thông qua khả năng phân hủy methylene blue (MB) trong dung dịch nước. Kết quả cho thấy vật liệu composit này có hiệu suất phân hủy MB cao hơn so với Perovskit CaTiO3 và g-C3N4 riêng lẻ, chứng tỏ sự kết hợp giữa hai vật liệu đã cải thiện đáng kể hoạt tính quang xúc tác.

4.2. Ứng dụng thực tiễn

Vật liệu composit g-C3N4/CaTiO3 có tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong lĩnh vực xử lý nước thải, đặc biệt là trong việc phân hủy các hợp chất hữu cơ độc hại. Nhờ khả năng hoạt động hiệu quả trong vùng ánh sáng khả kiến, vật liệu này có thể được sử dụng trong các hệ thống xử lý nước thải sử dụng ánh sáng mặt trời, góp phần giảm thiểu chi phí và bảo vệ môi trường.